本研究将显微拉曼光谱技术应用于大气颗粒物表面非均相化学反应的研究。设计并搭建了显微拉曼联用的流动反应器和能够在线监测体系内温湿度的流动反应体系，选择NaCl和CaCO3作为海盐和矿物沙尘颗粒物的单组分代表，研究了它们与NO2的反应，探讨了显微拉曼光谱法在大气非均相化学反应中的应用价值。 对NO2和氯化钠颗粒物反应的显微拉曼光谱原位研究，证实了产物无定形硝酸钠饱和层的存在，得到了与以往红外方法一致的结果和初始反应摄取系数。对NO2和碳酸钙颗粒物反应开展了显微拉曼光谱研究，证实了表面吸附水对反应的重要作用，揭示了湿态下反应的特点，鉴别了产物为无定形硝酸钙潮解后的液滴，跟踪了反应动力学过程，测定了湿态下的反应级数和初始反应摄取系数。研究结果表明，拉曼振动峰峰形尖锐，相互间干扰少，显微拉曼光谱法可以很好地跟踪反应的动力学过程，测量反应动力学参数，研究颗粒物表面的非均相化学反应。其特有的频率精准性可以为揭示产物特征和反应过程中发生的相变提供重要依据，可与红外方法互为补充。 开发了单颗粒非均相化学反应的显微拉曼光谱研究方法。首次实现了对碳酸钙单颗粒样品与NO2反应的原位观测，鉴定了产物，跟踪了反应动力学过程，测定了单颗粒反应的反应级数和初始反应摄取系数，并探讨了颗粒大小对初始反应速率的影响，以及单颗粒反应与堆积态反应的差异。研究结果表明，显微拉曼光谱可以对单颗粒表面的非均相化学反应进行原位研究和动力学参数的测量，虽然颗粒物表面发生的形貌变化和相变过程可能会给测定带来一定的困难，但不影响测量反应动力学参数。发生在碳酸钙单颗粒表面上的NO2多相化学反应要远快于发生在堆积态碳酸钙颗粒物上的反应，单颗粒反应在过程上与堆积态有很大差异，由于实际大气颗粒物以单颗粒物存在为主，因此显微拉曼光谱术对于单颗粒大气非均相化学研究有重要应用价值。