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聚酰亚胺(PI)薄膜有着优异的力学性能、卓越的耐高低温性、良好的介电性能以及优良的耐化学腐蚀性而被广泛应用于航空航天、电子电工绝缘、微电子以及太阳能电池和锂电池等一些新兴领域。传统芳香聚酰亚胺产品不溶不熔,加工性能差,且价格昂贵。而采用芳香多元异氰酸酯为原料制备PI的“一步法”制备技术工艺简单、能耗低、原材料价格低廉,具有广阔的应用前景。目前,基于以异氰酸酯为原料制备PI薄膜的研究较少且得到的PI薄膜产品性能较差这一系列问题,本文就提高和改善异氰酸酯基PI薄膜力学和电性能入手,首先探索“一步法”异氰酸酯基PI制备的最佳工艺,然后通过掺杂力学性能和电性能优异的石墨烯(GE)填料,研究其对复合薄膜力学和电性能的影响。并进一步结合传统以芳香二胺和二酐为原料的制备技术,从提升纯PI薄膜自身的性能出发,得到高性能异氰酸酯基PI薄膜产品。本论文主要研究内容具体如下:1.以二苯甲烷二异氰酸酯(MDI-50,50-54%2,4’-MDI,46-50%4,4’-MDI)和4,4’-氧双邻苯二甲酸酐(ODPA)为主要聚合单体,采用“一步法”溶液共缩聚反应制备异氰酸酯基PI产品。通过傅里叶红外光谱监测聚合反应体系中单体含量的变化情况,进而监控反应进程以及聚合最终的耗时。通过树脂检测粘度计测试聚合液粘度的大小,进而对比分析聚合物分子量的高低。通过研究聚合温度、反应体系单体浓度、加料方式对聚合反应的影响,确定了最优的聚合温度为95℃、最优的单体浓度为30 wt%、最佳的加料方式为分批加料,且MDI-50单体的滴加时长为3 h为宜。此外,以NMP为溶剂体系制备得到的PI薄膜颜色呈典型的黄棕色,力学性能和结晶度都略高于以DMF和DMAc为溶剂体系的PI薄膜。2.研究了石墨烯(GE)对异氰酸酯基PI薄膜的抗静电性能和力学性能的提升效果,通过调控GE的添加量,制备得到一系列PI/GE复合薄膜。通过傅里叶红外光谱仪(FT-IR)分析发现GE的加入对PI分子结构无明显影响;体积表面电阻率测试结果显示随着GE添加量的增大,PI/GE复合薄膜的电阻率逐步降低。1 wt%GE添加量的PI/GE复合薄膜的介电常数为:4.808,抗静电积聚性能得到明显的改善。0.7 wt%GE添加量对复合薄膜力学性能提升最大,达到了103.12 MPa,比未经GE改性的纯PI-neat薄膜样品拉伸强度提升了73.95%;XRD分析表明GE对PI复合薄膜的结晶度几乎无影响,复合薄膜为无定型态;SEM表明少量GE在PI基体中分散良好,复合薄膜力学性能得到提升。3.采用MDI-50和ODPA制备得到酸酐封端的PI低聚物,然后采用4,4’-二氨基二苯醚(ODA)作为“改性剂”,将酸酐封端的PI低聚物连接起来,并通过进一步的酰亚胺化得到大分子链的异氰酸酯基PI产品,并流延成膜。结果表明:少量ODA即可明显增强PI薄膜产品的各项性能,PI薄膜的力学性能、介电性能、耐热性等相比于未经ODA改性的异氰酸酯基PI明显提高,拉伸强度最大可达108.87 MPa,5%时的失重温度可达524℃。