基于合成致死效应的EZH2靶向抑制剂先导化合物的发现及鉴定

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合成致死是两个非致死基因中任何一个基因发生突变时细胞还有生存能力,但当两个基因同时发生突变则引起细胞死亡的现象。目前,基于合成致死原理的研究是通过靶向癌症中高突变的目标基因利用RNAi高通量筛选和CRISPR等技术发现肿瘤治疗的新靶点。已有研究报道EZH2与SWI/SNF复合物的亚基PBRM1具有合成致死关系。EZH2在多种癌症中异常过表达并且与癌症的侵袭性和不良预后息息相关。EZH2为PRC2的催化亚基,具有组蛋白甲基转移酶活性,其通过催化组蛋白H3K27三甲基化进一步导致与癌症发生和进展相关的靶基因沉默,从而诱导肿瘤的发生及进展。本研究旨在寻找新的EZH2靶向抑制剂,这对具有PBRM1突变或EZH2高表达的相关癌症的靶向治疗具有重要的理论指导和临床意义。本研究利用计算机虚拟筛选,以EZH2与GSK126相互结合的空间位置为对接位点,使用DOCK6.5程序进行两步对接;依次通过Grid算法和Amber打分法对47737个小分子化合物进行算法打分;选择Amber评分最低并能够结合到对接口袋的45个小分子,根据其结构特征对化合物进行分类;最终选择C769-0015、E218-0093、L309-0080、L501-1669和M022-1782五个小分子化合物。同时分别使用靶向EZH2的小分子抑制剂GSK126和siRNA对PBRM1野生型细胞系Caki-1和PBRM1缺陷型细胞系A704进行处理,验证Caki-1和A704是否可以用于潜在小分子抑制剂有效性的验证。紧接着,使用筛选出小分子化合物分别处理Caki-1和A704后,使用CCK8法检测细胞存活率;结果表明只有经过L501-1669处理后,A704相对细胞存活率才低于Caki-1。随后使用靶向PBRM1的shRNA构建稳定PBRM1敲低细胞系进一步验证L501-1669的有效性,结果表明相对于对照细胞系,L501-1669几乎完全抑制稳定PBRM1敲低细胞系的细胞增殖。最后采用蛋白免疫印迹实验和细胞凋亡实验验证了L501-1669能有效抑制EZH2的甲基转移酶活性,并且PBRM1缺失型细胞系A704经过L501-1669处理后显示细胞凋亡增加。本研究获得的对EZH2具有靶向抑制作用的小分子化合物,对于理解PBRM1-EZH2合成致死关系提供了有价值的信息,而且为以EZH2为靶点的肿瘤分子靶向治疗和药物前体分子的发现提供了理论依据和数据支持。
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