【摘 要】
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双折射晶体材料常被使用来制作偏振器,光学隔离器和循环器等,在光通信、激光行业等领域具有广阔的应用前景,但目前成功实现商用的双折射晶体仍然存在晶体生长困难或者适用波段不能很好拓展至紫外区域等问题,因此设计新型双折射晶体材料是非常必要的。硫化物由于其结构多样性并表现出丰富的物理化学性能,在热学、电学、光学、磁学和催化剂应用上备受关注,尤其是四面体基团的畸变和丰富的排列方式使其具有较强的光学各向异性,是
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双折射晶体材料常被使用来制作偏振器,光学隔离器和循环器等,在光通信、激光行业等领域具有广阔的应用前景,但目前成功实现商用的双折射晶体仍然存在晶体生长困难或者适用波段不能很好拓展至紫外区域等问题,因此设计新型双折射晶体材料是非常必要的。硫化物由于其结构多样性并表现出丰富的物理化学性能,在热学、电学、光学、磁学和催化剂应用上备受关注,尤其是四面体基团的畸变和丰富的排列方式使其具有较强的光学各向异性,是设计双折射材料的候选者。本论文以结构多变和性能优异的四配位硫化物作为研究对象,重点研究硫化物双折射晶体的设计合成,通过实验和理论计算研究其双折射性能,并分析其结构与性能之间的关系,探讨相关机理。具体研究结果如下:（1）以零维结构且双折率为零的硫化物Rb10Zn4Sn4S17为模板,通过减少碱金属用量并调控Zn和Sn的比例,实现材料从零维结构到二维结构的转变,改善了双折射性能,成功设计合成了新型硫化物双折射晶体Cs2ZnSn3S8。它为中心对称化合物,属于P21/c的单斜晶空间群,具有二维层状结构,基本框架由[ZnS4]和[SnS4]四面体通过共顶点和共边连接组成。实验与理论计算结果基本吻合,表明Cs2ZnSn3S8拥有2.82 e V较大带隙和0.12的较大双折射率。第一性原理计算结果表明Cs2ZnSn3S8的双折射主要来源于[ZnS4]和[SnS4]基团。通过调控结构维度实现了双折射率从无到有的本质变化,为合成新型硫化物双折射材料提供了新的设计方案。（2）以硫化物Cs2ZnSn3S8为模板,通过电负性更高的Ge取代Sn,成功合成了硫化物Cs2ZnGe3S8,它在单斜空间群P121/n 1中结晶,属于中心对称化合物,基本框架由[ZnS4]和[GeS4]四面体连接形成二维层状结构。该硫化物具有3.34 e V带隙,对应的紫外截至吸收边约为371 nm,与Cs2ZnSn3S8相比发生了较大蓝移,可能与Ge电负性更高相关。第一性原理计算结果表明Cs2ZnGe3S8晶体在546 nm处的双折射率为0.134,其光学性能参数很大程度上取决于[ZnS4]和[GeS4]四面体基团。通过离子取代调控四面体基团类型,可使硫化物双折射晶体应用范围拓展至紫外波段。（3）以硫化合物Cs2ZnGe3S8为模板,通过Cd取代Zn后成功合成了硫化合物Cs2CdGe3S8。它在正交空间群P212121中结晶,属于非中心对称化合物,其二阶非线性光学系数为0.25 pm/V,带隙为3.35 e V,在546 nm的双折射率为0.103,接近理论计算的双折射率值0.11。第一性原理计算结果表明晶体的光学性能受[CdS4]和[GeS4]四面体基团阴离子基团影响最大。当Cd取代Zn后,Cs2CdGe3S8与模板之间产生阴离子基团的体积差异和不同的畸变程度,使得基团在结构堆叠排列上发生了变化,从而造成了由中心对称结构转变为非中心对称结构。
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