【摘 要】
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近年来，全无机钙钛矿纳米晶因其优越的光电性能以及在光电器件中的突出表现引起了人们的广泛关注。在短短三年的时间内，CsPbBr3纳米晶基的发光二极管外量子效率从0.12％提升到16.5％，CsPbI3纳米晶基的太阳能电池效率从10.8％提升到13.4％以上。尽管全无机钙钛矿纳米晶在光电领域已取得了很多突破性进展，但其仍处于发展的初级阶段，面临着包括效率低、产量低、成本高等诸多挑战。此外，由于全无机钙钛矿纳米晶是离子型晶体，容易受到水氧侵蚀，其表面有机配体也容易脱落，因此在实际应用中的稳定性是一大难点。为解决
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近年来，全无机钙钛矿纳米晶因其优越的光电性能以及在光电器件中的突出表现引起了人们的广泛关注。在短短三年的时间内，CsPbBr3纳米晶基的发光二极管外量子效率从0.12％提升到16.5％，CsPbI3纳米晶基的太阳能电池效率从10.8％提升到13.4％以上。尽管全无机钙钛矿纳米晶在光电领域已取得了很多突破性进展，但其仍处于发展的初级阶段，面临着包括效率低、产量低、成本高等诸多挑战。此外，由于全无机钙钛矿纳米晶是离子型晶体，容易受到水氧侵蚀，其表面有机配体也容易脱落，因此在实际应用中的稳定性是一大难点。为解决这些问题，人们发展了多种方法制备具有高荧光发光效率、高稳定性的全无机钙钛矿纳米晶。在现有的各种方法中，表面修饰，特别是利用惰性材料包覆和配体改性，是最常用也最有效的方法。尽管钙钛矿纳米晶在表面修饰领域已经取得了一系列的成果，但依旧有一些问题亟待解决。例如，目前仍然缺乏一种简单便捷的方法实现钙钛矿纳米晶在单颗粒尺度上的包覆;在配体改性时，无法避免繁琐的处理过程和结构复杂的化合物。为解决这些问题，本文主要从两个方面进行研究:一方面开发新的合成方法制备单颗粒水平的二氧化硅包覆CsPbBr3纳米晶核壳结构纳米颗粒;另一方面利用配体改性，引入新的表面配体制备稳定的全无机钙钛矿纳米晶。主要研究内容如下:
1、采用一步法，制备在单颗粒水平上SiO2包覆CsPbBr3核壳结构纳米颗粒(CsPbBr3@SiO2)。系统地研究核壳结构的生长机理，发现CsPbBr3和SiO2的成核速率对核壳结构的形成至关重要。CsPbBr3@SiO2核壳结构表现出超高的稳定性，能够在潮湿的空气中长时间保存，且能够在超声条件下的水溶液中保持很好的稳定性。
2、通过密度泛函理论计算证明L型配体能够钝化CsPbBr3纳米晶表面。采用室温共沉淀法，只使用油胺配体得到荧光量子产率达到100％的CsPbBr3纳米晶。该方法所得CsPbBr3纳米晶体能在多次洗涤后仍然保持良好的光学性能和形貌，且在水氧条件下表现了较高的稳定性。
3、利用低成本的阳离子表活剂(CTAX)作为配体制备高质量的CsPbX3纳米晶。该方法首次使用易溶的乙酰丙酮铅代替溴化铅作为铅源，CTAX作为卤素的前驱体和纳米颗粒的表面配体，同时引入卤化铵提供富卤素环境，最终得到稳定性高的CsPbX3纳米颗粒。
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