【摘 要】
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人类日益增多的工业活动造成了严重的水环境污染,而水体中硝酸盐的去除一直是水污染防控与治理的关键。硝酸盐（NO3?）是一种高度稳定的常见污染物,广泛存在于地表水和地下水中。硝酸盐能直接导致水体富营养化,对人体健康构成重大威胁。光催化还原硝酸盐产生氮气具有条件温和、操作简单、效率高、环境友好等优点,受到了科学家们的广泛关注。然而,传统的光催化材料存在载流子复合率高和光谱吸收范围窄等缺点,阻碍了光催化技
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人类日益增多的工业活动造成了严重的水环境污染,而水体中硝酸盐的去除一直是水污染防控与治理的关键。硝酸盐（NO3?）是一种高度稳定的常见污染物,广泛存在于地表水和地下水中。硝酸盐能直接导致水体富营养化,对人体健康构成重大威胁。光催化还原硝酸盐产生氮气具有条件温和、操作简单、效率高、环境友好等优点,受到了科学家们的广泛关注。然而,传统的光催化材料存在载流子复合率高和光谱吸收范围窄等缺点,阻碍了光催化技术的进一步应用。因此,开发新型光催化材料是一个重大的挑战。本研究综合MOFs比表面积较大、导带位置负、BiOBr禁带窄等特点,构建了一系列新型BiOBr/MIL-125（Ti）复合材料,对其物理化学性质进行了表征,并将其应用于硝酸盐还原。最后对光催化活性的提高进行了合理的解释,并推测了可能的光催化机理。（1）通过溶剂热制备了一系列Z型BiOBr/MIL-125（Ti）复合材料。用X射线衍射（XRD）表征了样品的结晶度,用透射电镜（TEM）观察了样品的形貌,用傅立叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）分析了样品的化学组成,用紫外-可见漫反射（UV-vis-DRS）光谱和光致发光（PL）光谱分析了其光学性质。XRD、XPS和FT-IR结果表明,成功制备了BiOBr/MIL-125（Ti）复合材料。TEM结果表明BiOBr的薄片均匀分布在复合材料中MIL-125（Ti）的表面。UV-vis-DRS分析表明,MIL-125（Ti）光谱吸收范围主要在紫外光区域,引入BiOBr后,复合材料的光谱吸收范围拓展到可见光区域。（2）光催化实验结果表明,经过60 min的紫外光照射,在160℃下制备的BiOBr/MIL-125（Ti）复合材料（40%BiOBr）与原始BiOBr和MIL-125（Ti）(0.1mol L?1甲酸作为清除剂)相比,具有最高的硝酸盐还原能力（81.1%）和优良的氮选择性（95.3%）。BiOBr与MIL-125（Ti）的复合不仅拓宽了光谱吸收范围,而且形成了直接Z型异质结,增强了界面光生载流子的分离,从而显著提高了硝酸盐的还原活性和氮气选择性。PL光谱、瞬态光电流响应和电化学阻抗谱的结果进一步证实BiOBr/MIL-125（Ti）具有最高的光生载流子迁移效率。此外,BiOBr/MIL-125（Ti）复合材料表现出高的重复使用性能,连续三次循环后,硝酸盐转化率保持在81%以上。不同阴离子对硝酸盐还原效率的抑制作用大小顺序为PO43->CO32->Cl?,其中PO43-抑制作用最强,导致硝酸盐还原率降至64.9%。通过自由基捕获实验和Mott-Schottky实验,提出了MIL-125（Ti）Z-scheme异质结光生电子空穴转移和光催化还原硝酸盐的可能机制。综上,本研究拓宽了MOFs材料在还原硝酸盐中的应用,同时为光催化技术还原硝酸盐提供了有效数据。
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