【摘 要】
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光催化技术是一种利用太阳能治理水环境污染的新技术,具有清洁、环保、经济高效的特点,其核心是光催化剂。本论文拟开发兼具选择性吸附光催化双功能的新型光催化剂,吸附分离有毒有害的有机染料,并能进行光催化降解。选用近年来的研究热点共轭微孔聚合物（CMP）为光催化剂,进行结构设计并合成,利用刚性有机小分子连接的具备光催化功能的卟啉分子可形成CMP,如果优化实验条件可使CMP进一步结晶成共价有机框架（COF）
【基金项目】
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国家自然基金面上项目（52173115,52073278）； 吉林省科技厅科技发展计划项目（20200201103JC）； 吉林省教育厅科学技术研究项目（JJKH20210828KJ）；
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光催化技术是一种利用太阳能治理水环境污染的新技术,具有清洁、环保、经济高效的特点,其核心是光催化剂。本论文拟开发兼具选择性吸附光催化双功能的新型光催化剂,吸附分离有毒有害的有机染料,并能进行光催化降解。选用近年来的研究热点共轭微孔聚合物（CMP）为光催化剂,进行结构设计并合成,利用刚性有机小分子连接的具备光催化功能的卟啉分子可形成CMP,如果优化实验条件可使CMP进一步结晶成共价有机框架（COF）结构,具备更规则的微观结构,具体工作如下:（1）以5,10,15,20-四（4-羧基苯基）卟啉为结构单元,对苯二胺为桥连单元,通过溶剂热法合成了酰胺键连接的CMP,控制实验条件使其结晶成为卟啉基共价有机框架（Por-PD-COF）。Por-PD-COF呈现出片状堆叠的块状形貌,BET比表面积为123 m~2/g,孔体积为0.037 cm~3/g,孔径集中分布2 nm左右,具有优异的化学稳定性和热稳定性。吸附实验表明,Por-PD-COF具有选择性吸附的能力,三种有机染料MB、甲基橙（MO）、罗丹明B（Rh B）中只吸附MB分子。对亚甲基蓝（MB）的吸附符合准二级动力学方程,具有较高的吸附速率,吸附速率常数K2为3.9386×10~4,对MB的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,吸附容量Qm达到328.57 mg/g,超过现有的一些吸附材料。吸附循环稳定性实验表明,经过4次循环实验Por-PD-COF仍能吸附98%以上的MB分子,吸附前后Por-PD-COF的结构和形貌无明显变化,表明Por-PD-COF具有可重复利用性。对MB分子而言,Por-PD-COF是一种具有快吸附速率、高吸附容量、优异吸附选择性的吸附剂材料。对Por-PD-COF的光催化性能进行了研究,实验结果表明Por-PD-COF在可见光下能够光催化降解MB,180 min内MB的降解率为99%。循环稳定性实验表明,经过4次光催化循环实验,Por-PD-COF仍能降解95%以上的MB分子,反应前后Por-PD-COF的结构和形貌无明显变化,表明Por-PD-COF具有的光催化循环稳定性。活性物质捕获实验表明,在光催化过程中起到作用的主要活性物质有h+、·O2-、·OH,确定了可能的光催化机理。（2）以5,10,15,20-四（4-羧基苯基）卟啉为结构单元,1,2,4,5四氨基苯为桥联剂,通过溶剂热法合成了苯并双咪唑连接的CMP,控制实验条件使其结晶成为卟啉基共价有机框架（Por-TAB-COF）。Por-TAB-COF呈现出块状形貌,BET比表面积达到167m~2/g,孔体积为0.34 cm~3/g,具有优异的化学稳定性和热稳定性。暗吸附实验表明Por-PD-COF与Por-TAB-COF对MB具有相同的吸附能力。Por-TAB-COF在可见光下能够光催化降解MB,120 min内MB的降解率为99%。经过4次循环实验Por-TAB-COF仍能降解96%以上的MB分子,反应前后Por-TAB-COF的结构和形貌无明显变化,表明Por-TAB-COF具有高的光催化循环稳定性。活性物质捕获实验表明,Por-TAB-COF在光催化过程中起到作用的主要活性物质为h+、·O2-、·OH,确定了可能的光催化机理。与Por-PD-COF相比,Por-TAB-COF具有增强的光催化活性,是因为Por-TAB-COF连接部分的环状结构增加了整体的共轭性,因此具有更强的光收集能力,更多的催化活性位点,更强的电荷分离能力。
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