Isobutyl-BTP/Isohexyl-BTP在咪唑类疏水性离子液体中对镧系元素的萃取

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核电的利用而随之产生的乏燃料以及乏燃料后处理已经成为各国关注的热点,而乏燃料后处理中的高放废液中含有半衰期很长的放射性核素-次锕系核素,由此人们提出分离嬗变思想。然而,由于An(III)和Ln(III)化学性质很相近,会给分离带来很大的困难。离子液体拥有不容易挥发性、易燃行差、加热不分解和化学性质不容易改变、可自行设计等特点,已经被广泛的应用于金属萃取回收,因此,离子液体在乏燃料后处理中取代传统有机溶剂成为新型的绿色溶剂展现了辽阔的应用前景,本课题首次将BTP溶于咪唑类离子液体中研究其对镧系元素进行萃取,探索利用BTP/离子液体体系实现次锕系核素和镧系元素分离的可行性。本研究首次将2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine(R-BTP)作为萃取剂,把憎水性咪唑类离子液体([Cnmim][NTf2])作为稀释剂,构成新型萃取体系,考察该体系对几种镧系元素(La、Eu、Dy、Lu)的萃取,La、Eu、Dy、Lu分别代表轻、中、中、重镧系元素,通过液液萃取的方法考察了该新型萃取体系在硝酸溶液介质中对Ln元素(La、Eu、Dy、Lu)萃取行为,为后续的镧锕分离提供必要的依据。论文第一章首先介绍本论文的研究背景。核电的发展带来核燃料后处理,核燃料后处理首要的任务就是对高放废液的处置,水法后处理是目前应用比较广泛的处理方式,接着介绍BTP类萃取剂在次锕系元素分离中的应用,最后是新型绿色溶剂离子液体的介绍,由于其具有许多传统有机溶剂不具有的优点,我们把咪唑类离子液体用作稀释剂,组成新型萃取体系,考察该新型萃取体系对镧系元素萃取行为。论文第二章主要研究了以支链型isohexyl-btp(2,6-bis(5,6-dihexyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine)为萃取剂以疏水性咪唑类离子液体1-烷基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([cnmim][ntf2])为稀释剂对硝酸溶液中几种镧系元素(la、eu、dy、lu)的萃取行为,首先我们考察了isohexyl-btp/[c2mim][ntf2]萃取体系的酸度预存性实验,接着为了探究萃取平衡时间我们进行了萃取动力方面的实验,在最优实验条件下,我们探究了isohexyl-btp萃取剂浓度对镧系元素萃取行为的影响。此外,我们还在相同的实验条件下同传统有机溶剂萃取体系进行对比实验,最后我们探究了稀释剂离子液体[cnmim][ntf2]的侧链烷基长度变化对镧系元素萃取行为的影响。论文第三章主要研究以支链型isobutyl-btp(2,6-bis(5,6-dibutyl-1,2,4-triazin-3-yl)pyridine)为萃取剂以疏水性咪唑类离子液体1-烷基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([cnmim][ntf2])为稀释剂对硝酸溶液中几种镧系元素(la、eu、dy、lu)的萃取行为,首先我们考察了isobutyl-btp/[c2mim][ntf2]萃取体系的酸度预存性实验,接着为了探究萃取平衡时间我们进行了萃取动力方面的实验,此外,我们还在相同的实验条件下同传统有机溶剂萃取体系进行对比实验,而后我们探究了稀释剂离子液体[cnmim][ntf2]的侧链烷基长度变化对镧系元素萃取行为的影响,最后我们探究了温度对isobutyl-btp/[c2mim][ntf2]萃取体系的影响,发现该体系的反应过程是吸热反应,提高温度可以促进萃取的进行。论文第四章本章主要讨论0.01mol/lhno3该萃取体系的萃取机理。镧系元素同萃取剂btp配位组成一个螯合物萃取进入到有机相中,我们通过分配比和btp浓度双对数法确定一个镧系元素同几个萃取剂btp进行配位。在hno3浓度较低时,该萃取体系是通过阳离子交换进行的,我们通过测定萃取后水相中离子液体阳离子浓度来证明其阳离子交换的萃取机理,并确定一个镧系元素和几个离子液体阳离子进行交换的。论文第五章讨论本论文的主要实验结论和本研究的新颖性,在此基础上对后续的工作做出新的规划。
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