相变条件下多孔介质的曲节因子及其三维网络模型

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本文研究了在苯加氢连续相变反应器中,多孔硅胶以及Ni-γ Al2O3催化剂在苯相变条件下的内部有效扩散系数和曲节因子;并通过建立三维网络模型对多孔介质的曲节因子进行了部分模拟。   (1)实验采用单颗粒串反应器(SPSR)法,以氩气为载体,氮气为示踪剂,利用热导池检测器进行气体脉冲信号检测,得到了两种多孔介质的脉冲-响应曲线。对响应曲线进行数值积分,对空白实验和吸附实验的一阶原点矩和二阶中心矩进行数值拟合,并通过参数估计得到多孔介质的内部有效扩散系数,进而得到曲折因子。柱温50℃时利用氮气将苯蒸汽带入色谱柱中,通过对峰面积的比较证明在色谱柱中,部分苯蒸汽发生冷凝;此时,在色谱柱中存在两种体系,氮气-氩气体系与苯蒸汽-氩气体系。分别对这两种体系进行曲节因子的计算,得到的曲节因子分别为4.23、1.33,并且随温度的变化与文献中的曲节因子变化规律一致,说明曲节因子与所处的体系相关。随着苯蒸汽冷凝量的增加,曲节因子表现出下降的趋势。对于镍负载的γ Al2O3催化剂颗粒,它的有效扩散系数DeffA=1.7×10-3cm2/s,较由Thiele模数计算得到的扩散系数小,其曲节因子T=4.59。   (2)模型部分对建立三维网络模型来模拟多孔介质中的内部扩散进行探究。网络模型中的配位数即连通性对网络内的扩散情况有较大影响。研究发现,设置不同的喉道与孔径之比值,可以较好的调节网络模型的孔隙率以达到实际多孔介质的孔隙率要求。该部分对不同润湿率的多孔介质进行了曲节因子的模拟,误差均在9%以内,但润湿率的增大会导致误差的增大,模型参数的改进仍需进一步研究。
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