本论文涉及分子力学力场(以下简称力场)方法及其模拟方法在材料科学中的应用。研究内容主要为三种不同类型的力场:第一,可以同时应用于金属氧化物体相和金属氧化物与有机分子相互作用界面的新型金属氧化物力场;第二,应用于计算液体传递性质的经典有机分子力场;第三,可以模拟凝聚相化学反应的AI-REBO反应力场。在建立和验证力场的同时,进行了大量的与力场相关的模拟方法,包括多种分子动力学与Monte Carlo模拟方法的研究。其中,对反向非平衡分子动力学方法(RNEMD)和应用AI-REBO反应力场的Monte Carlo方法进行了编程实现。论文研究工作得到了以下主要的结果与结论:1.设计并开发了一个新的、可用于研究界面过程的准离子模型(sime-ionic)金属氧化物力场。该力场与传统金属氧化物力场形式不同,利用表观电荷描述库仑相互作用,并将成键相互作用与长程相互作用分开来处理。在描述金属氧化物体相的各种性质时均能达到或超过传统力场的计算精度。更重要的是,这一力场可以同其他经典有机分子力场相配合使用,用于模拟金属氧化物与有机分子相互作用的界面过程,这一特点是目前为止其它金属氧化物力场所不具备的。利用该力场进行了MgO表面吸附甲醇的等压吉布斯系综模拟,揭示了表面上复杂的作用方式和机理。2.在非平衡分子动力学方法计算液体剪切粘度的研究中,首次发现了周期性微扰方法系统性的低估剪切粘度计算结果;找到了真正影响体系被扰动程度的物理量并定义了能够直接表征体系微扰程度的微扰指数,纠正了文献中片面强调微扰周期波长对计算结果影响的错误;发现了系统性低估粘度计算结果的主要原因,即由微扰产生的平行于微扰周期方向上的液体密度梯度造成。并基于这一特点创造了利用线性外推手段计算剪切粘度的方法。这一方法在应用于20多种不同类型的分子液体中都得到了与实验值相比比较满意的结果。3.对经典力场在预测剪切粘度时在不同分子结构之间和不同状态之间的迁移性的问题进行了研究。结果发现,通过合理的、基于量子化学数据及液体静态性质(例如密度和蒸发焓)数据推导得到的分子力学力场可以用于预测液体的传递性质,计算精度基本可以控制在10%的误差范围以内。同时,力场参数的迁移性与分子结构的特点有关,在复杂分子结构间的迁移性并不十分可靠;然而力场在不同温度和压力状态条件下应用于粘度模拟时能够保持计算精度的稳定性。在利用RNEMD方法计算液体导热系数的研究中我们发现必须要考虑量子效应。在这方面一个简单的作法是利用联合原子力场来消除高频振动的量子效应。4.对AI-REBO型碳氢化合物反应力场的质量在包括化学反应路径在内的原子组态空间(atomic configuration space)内进行了系统性的评估。结果表明,AI-REBO力场在计算稳定的化学结构时能够得到较准确和结果,但对远离稳定结构的状态或过渡态的能量计算有较严重的偏差,这些偏差都倾向于正偏差,即高估体系的能量。因此可以利用这一力场研究化学反应中各种稳定状态(始态和终态)化合物的浓度问题。如果要用以与反应动力学有关的研究,必须对该力场进行较大的修改。5.设计并编写了AI-REBO力场与Monte Carlo方法相结合模拟凝聚相化学反应的程序。通过在单壁碳纳米管与立方烷的热分解反应体系中的验证表明该程序能够合理的预测化学反应产物的分配,为进一步的深入研究奠定了基础。