【摘 要】
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富锂锰基层状氧化物[x Li2MnO3·（1-x）Li MO2（M=Ni、Co、Mn,0＜x＜1）]具有大于250 m Ah g-1的高比容量,并且成本适中,因此备受关注。然而,富锂锰基层状氧化物（LMRO）存在首次库伦效率低、倍率性能差、循环稳定性不佳等缺陷,限制其商业化应用。本论文通过表面处理和表面包覆对富锂锰基氧化物进行修饰,研究其对材料电化学性能的影响:一、采用NH4F对Li1.2Mn0.
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富锂锰基层状氧化物[x Li2MnO3·（1-x）Li MO2（M=Ni、Co、Mn,0＜x＜1）]具有大于250 m Ah g-1的高比容量,并且成本适中,因此备受关注。然而,富锂锰基层状氧化物（LMRO）存在首次库伦效率低、倍率性能差、循环稳定性不佳等缺陷,限制其商业化应用。本论文通过表面处理和表面包覆对富锂锰基氧化物进行修饰,研究其对材料电化学性能的影响:一、采用NH4F对Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O2材料进行表面处理。利用热处理过程中NH4F分解产生的HF对LMRO材料进行气相预处理,使HF与Li2MnO3发生质子交换即预活化,从而有效抑制首次充电过程中晶格氧不可逆脱出,减少不可逆脱锂量。经过NH4F处理后,材料首次库伦效率由82.6%提升至94.5%。同时由于晶格氧不可逆脱出量减少,以及脱锂后的Li2-xMnO3在热处理过程中形成尖晶石层隔绝电解液,因此结构稳定性增加。处理后的材料表现出较好的循环稳定性,在0.1 C倍率下循环50圈后容量保持率为82.8%。二、通过NH4H2PO4对Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O2材料进行表面处理。利用分解产生的H3PO4将材料预活化,同时在材料表面生成由锂离子导体Li3PO4与尖晶石锰酸锂共同组成的修饰层。预活化可有效抑制首次充电过程中晶格氧不可逆损失,提升首次库伦效率。同时尖晶石锰酸锂具有3D锂离子通道、Li3PO4具有良好的锂离子导电率,这有助于提升锂离子在材料中的迁移速率,从而改善倍率性能。表面处理后的材料首次库伦效率由82.6%提升至90.2%,在5 C下的倍率性能由60.2 m Ah g-1提升至99.2 m Ah g-1。三、利用具有高锂离子电导率的聚离子液体（PILs）对Li1.2Mn0.54Co0.13Ni0.13O2材料进行表面包覆。其中LMRO@PILs2%材料在0.1 C倍率下循环50圈后容量保持率为79.6%,并且在5 C倍率下仍能保持106.2 m Ah g-1的放电比容量。电化学性能改善的原因主要是包覆层能阻断电解液与富锂材料的直接接触,有利材料结构稳定,此外,聚离子液体允许离子在分子链上快速传输也有助于减小Li+在包覆层中的传输阻抗,这些都有利于循环稳定性和倍率性能改善。
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