C3分子的高分辨激光光谱研究

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C3分子在星际化学、燃烧化学和理论化学等领域中扮演着重要角色。C3分子的高分辨激光光谱研究不仅可以获得高精度的光谱数据并为相关应用提供直接的实验支持,更为重要的是可以帮助我们深入理解C3分子的结构、成键以及分子内复杂相互作用。为开展C3分子的高分辨激光光谱研究,我们自主发展和建立了一套单纵模光学参量振荡器光源系统,获得了宽范围调谐的窄线宽激光输出。结合激光诱导荧光(LIF)探测技术,我们在超声射流条件下对C3分子以及13CCC、C13CC两种同位素分子的A1Π-X1+跃迁开展了亚多普勒分辨光谱研究,实验获得了共计34个谱带的高精度跃迁频率、光谱常数以及分子结构等重要信息。此外,通过利用纳秒脉冲激光对C3分子的量子拍频光谱进行受激辐射泵浦(SEP),首次观测到分子体系相干激发态的电磁感应透明(EIT)效应。本论文的主要内容如下:1.单纵模光学参量振荡器(SLM-OPO)光源的研制。该光源系统利用单频532 nm脉冲激光作为泵浦光源,KTP晶体作为光学参量转换的增益介质,并采用紧凑型掠入射Littman光栅谐振腔设计。通过对泵浦光进行空间滤波和采用主动锁定谐振腔的反馈系统,实现了稳定的单纵模运转。光源系统输出线宽优于0.004 cm-1(120 MHz),可以无跳模连续扫描20 cm-1,波长调谐范围为700-2200 nm,能量转换效率为15%。利用SLM-OPO结合狭缝超声射流技术对SiC2电子光谱的研究表明实验光谱分辨率达△v/v ≈ 6.2 × 10-7。2.C3分子A1Πu-X1g+跃迁的高分辨光谱研究。利用高压脉冲放电和狭缝超声射流冷却技术制备振转温度低、速度分布窄的(C3分子束,并结合LIF探测技术获取了 C3分子A1Πu-X1g+跃迁的20个谱带,谱线线宽0.02cm-1。通过对所有谱带的转动分析,得到了A Πu-X1g+跃迁高精度的谱线跃迁频率和光谱常数;通过利用并和谱带差频的方法获得了基态弯曲振动高激发能级的转动结构以及远红外光谱。3.13CCC与C13CC分子的A1Π-X1+跃迁的高分辨光谱研究。在狭缝超声射流条件下,通过对13C含量为自然丰度0.3%C2H2/Ar混合气高压放电制备13CCC与C13CC分子。实验记录了 13CCC和C13CC分子A1Π-X1+跃迁的14个谱带,谱线线宽0.02cm-1。通过对观测谱带的振转分析得到了谱线跃迁频率、光谱常数以及振动频率等,并讨论同位素取代对电子态结构的影响。4.C3分子相干激发态的电磁感应透明(EIT)效应。通过测量C3分子A02-0-X000的R(2)和P(4)跃迁的量子拍频光谱发现上态包含且仅包含两个相干能级(间隔41 MHz)。当利用窄线宽的纳秒脉冲激光将相干激发态与X0622的J=4态耦合在一起时,引起的Rabi振荡(Rabi频率为1.1 GHz)使受激辐射光谱受到调制并产生EIT效应。同时,我们在量子拍频光谱的调制研究中观测到了 Rabi振荡引起的相干激发态的退相干现象。此外,我们还对YO、CuSH和SiC2分子开展了高分辨激光光谱研究。在YO分子的光谱研究中,通过将激发谱、色散谱和光学-光学双共振等三种LIF探测技术联用研究了新发现的电子态[33.2]2Π态,进而以[33.2]2Π3/2作为中间态并结合SEP技术对暗态A’25/2进行了研究,获得了这两个态的光谱常数。在对CuSH分子的光谱研究中,记录了 B1A’-X1A’跃迁中的3个谱带并获得了 B1A’态的光谱常数、振动频率和分子构型等数据。在对SiC2分子的光谱研究中,记录了A1B2-X1A1跃迁中的5个谱带并获得了高精度谱线跃迁频率和A1B2态的光谱常数。
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