【摘 要】
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随着经济社会的不断发展,过量的CO2气体排放到大气中,导致温室效应日益突出,与此同时,资源的过度开发,致使全球能源危机日益严峻,将CO2转化为清洁燃料对改善人类生存环境和缓解能源短缺问题具有重要的现实意义。电化学还原CO2技术具有环境兼容性良好,反应条件温和,操作简便,易于模块化等优点,利用风能太阳能等可再生能源输出的电力将CO2转化为高能量密度的甲酸等增值化学品的CO2资源化利用途径显示出广阔的
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随着经济社会的不断发展,过量的CO2气体排放到大气中,导致温室效应日益突出,与此同时,资源的过度开发,致使全球能源危机日益严峻,将CO2转化为清洁燃料对改善人类生存环境和缓解能源短缺问题具有重要的现实意义。电化学还原CO2技术具有环境兼容性良好,反应条件温和,操作简便,易于模块化等优点,利用风能太阳能等可再生能源输出的电力将CO2转化为高能量密度的甲酸等增值化学品的CO2资源化利用途径显示出广阔的应用前景。但目前该技术存在电催化剂反应过电位较高以及催化活性、选择性和电流密度较低等问题,因此,开发高性能电催化材料是解决问题的关键所在。本文以低成本、无毒环保、产甲酸活性高的Sn、Bi催化材料为研究对象,采用安全、简便的电沉积方法,以60目铜网为基底合成了Sn单金属及两种Bi/Sn双金属电极,以期能提高催化性能,为该技术的发展提供一定的理论依据。通过电沉积法成功合成了不同沉积时间的Sn单金属电极,其中Sn40电极的枝叶状形貌结构最均匀规整,CO2还原性能最高,在-1.6 V vs Ag/Ag Cl条件下,达到了85.1%的最大甲酸法拉第效率,电流密度为14.3 m A cm-2,甲酸产率为447.3μmol cm-2 h-1。通过两步电沉积法成功合成了不同沉积时间的Bi/Sn双金属电极,对比单金属电极,其性能明显提高,其中Bi5Sn60电极表面分布有均匀紧凑的松针枝状结构,由于丰富的Sn（200）和Sn（211）活性晶面、金属氧化物/金属界面以及被优化的电子结构等原因,其表现出最高的催化活性,产甲酸起始电位更正,反应过电位最低,在-1.6 V vs Ag/Ag Cl条件下,达到了94.8%的最大甲酸法拉第效率,电流密度为34.0 m A cm-2,甲酸产率提升到634.3μmol cm-2 h-1。通过优化电沉积方法,采用共电沉积法成功合成了不同沉积时间的Bi/Sn双金属电极,其中Bi Sn60电极具有均匀多孔的蜂窝状结构,由于存在金属氧化物/金属界面和适当的电子结构,其表现出最优异的性能,产甲酸起始电位更正,反应过电位最低,在-1.6 V vs Ag/Ag Cl条件下,甲酸法拉第效率达到最大,为96.2%,且在较宽的电位范围内保持高于90%的水平,电流密度为14.3 m A cm-2,甲酸产率为266.5μmol cm-2 h-1。因此,Bi/Sn合金催化剂有利于提高CO2还原性能。
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