【摘 要】
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利用电还原技术直接将CO2还原为CO等增值化学品,可以显著缓解能源危机和环境污染。但目前二氧化碳电还原（CO2RR）面临着过电势高、产物选择性低以及竞争反应激烈等困境,研究表明,过渡金属氧化物/氮掺杂石墨烯复合材料是一种很有发展潜力的CO2RR电催化剂,但究竟哪种氮掺杂构型（吡啶氮、吡咯氮或石墨氮）对催化剂活性有明显的提升作用仍不明确。本论文采用低强度脉冲激光辐照（LI-PLI）法和直接热解法,合
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利用电还原技术直接将CO2还原为CO等增值化学品,可以显著缓解能源危机和环境污染。但目前二氧化碳电还原（CO2RR）面临着过电势高、产物选择性低以及竞争反应激烈等困境,研究表明,过渡金属氧化物/氮掺杂石墨烯复合材料是一种很有发展潜力的CO2RR电催化剂,但究竟哪种氮掺杂构型（吡啶氮、吡咯氮或石墨氮）对催化剂活性有明显的提升作用仍不明确。本论文采用低强度脉冲激光辐照（LI-PLI）法和直接热解法,合成了氮构型可调的NiO/氮掺杂介孔石墨烯复合催化剂（NiO/NLG-x）,研究了NiO/NLG-x的CO2RR活性与不同氮构型和氮含量之间的关系。结果表明,随着激光能量的上升,NiO/NLG-x中的石墨烯孔密度逐渐增加,同时,石墨烯中吡啶氮的含量也随之增加。Ni与吡啶氮形成的配位结构导致Ni的部分电子转移至吡啶氮。电化学测试结果表明,CO2RR活性随着吡啶氮含量的增加呈现出逐渐上升的趋势,与吡咯氮、石墨氮含量的变化没有关联,当能量超过245 m J,虽然吡啶氮的含量继续增加,但催化活性也会由于电极表面电荷转移电阻的增大而产生下降,在CO2RR中,最佳样品NiO/NLG-245在-0.74 V vs.RHE下,电极表面CO2的还原电流密度达到35 m A cm-2,CO的法拉第效率达到87.5%,塔菲尔斜率为116 m V dec-1。NiO/NLG-245优异的CO2RR催化性能的原因主要有以下两点:1)激光辐照后石墨烯平面内存在大量介孔结构,有利于形成大量的吡啶氮,从而使得吡啶氮-Ni活性位点大大增加,加快催化剂对CO2分子的吸附和对*CO的脱附,降低反应所需的过电势;2)石墨烯片层内的介孔结构有利于电解液快速渗透和CO2分子顺利扩散,提高催化效率。
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