苯乙烯作为一种重要的化工中间体,广泛地应用于农业、医药、纺织、橡胶等领域。苯乙烯的工业制备方法有乙苯脱氢、裂解石油萃取蒸馏、环氧丙烷-苯乙烯联产法等,其中从裂解石油萃取蒸馏抽提出苯乙烯是重要的生产过程之一。目前该工艺面临的主要问题是,萃取蒸馏抽提出的苯乙烯中会含有少量的杂质苯乙炔,苯乙炔会导致下一步苯乙烯聚合反应的催化剂发生严重中毒。因此,需采用苯乙炔选择性加氢的方法将苯乙烯中的苯乙炔高效去除。贵金属钯（Pd）催化剂由于具有较强的活化氢气能力,常用于催化加氢反应中并表现出优异的催化活性。早期工业上催化加氢过程使用的是林德拉催化剂,由于加入醋酸铅或喹啉来毒化一部分高活性的Pd位点,致使该催化剂具有毒性,对环境造成污染。并且苯乙炔选择性加氢反应作为一种常见的液相加氢反应,催化剂容易在液相反应环境中发生金属浸出、溶解等,造成催化剂稳定性下降与催化剂失活。因此迫切需要开发出一种低成本、无毒、易回收且兼具高活性和高选择性的加氢催化剂。基于上述问题,本论文从催化剂易回收角度出发,制备了一种新型磁可分碳载体——少层石墨烯碳壳包覆金属镍纳米颗粒（Ni@G）;同时为了极大程度提高Pd原子利用率,在磁可分Ni@G载体上构建原子级分散Pd催化剂（Pd/Ni@G）,并应用于苯乙炔选择性加氢反应中。通过结构分析、性能表征和计算模拟,深入探究Pd/Ni@G催化剂对苯乙炔加氢反应的性能调控与作用机制。本文主要研究内容如下:（1）少层石墨烯碳壳包覆金属镍纳米颗粒载体Ni@G的可控制备。以氢氧化镍Ni（OH）2和一水合柠檬酸C6H8O7·H2O为原料,利用二者在水溶液中发生酸碱中和反应生成柠檬酸镍络合物,将络合物高温热解成功制备少层石墨烯包覆金属镍纳米颗粒的核壳结构复合碳材料载体,系统探究镍催化生成碳包镍核壳结构的作用机制,优化载体制备过程中的原料配比、预处理温度、预处理时间、酸洗浓度、溶剂体积、碳化温度等条件,通过扫描电镜SEM和透射电镜TEM观察产物的表面形貌,通过X射线光电子能谱和热重TG对比产物的成分含量、表面含氧官能团种类及数量,借助拉曼光谱探究产物的表面无序度,结合苯乙炔催化加氢性能优选了 Ni@G载体制备条件。（2）探究不同结构碳载体与金属Pd之间相互作用对苯乙炔选择性加氢性能的影响。通过选取三种具有不同结构的碳载体:少层石墨烯包覆镍纳米颗粒（Ni@G）、碳纳米管（CNT）、纳米金刚石衍生制备的富缺陷石墨烯（ND@G）,负载相同含量的Pd催化剂,对比其碳载体结构与苯乙炔选择性加氢的催化性能差异。根据球差电镜HAADF-STEM和同步辐射XAFS结果发现Pd在三种碳载体上的分散状态各异:0.1%Pd/Ni@G上Pd物种以大量的Pd单原子和少量团簇分布;0.1%Pd/CNT上Pd物种以团簇形式分布;0.1%Pd/ND@G上Pd物种以单原子形式分布。由XPS分析可知,三种碳载体表面缺陷、含氧官能团种类及数量的差异,导致三种碳载体与Pd物种之间的相互作用有显著区别,故Pd活性物种在上述三种碳载体上分散状态明显不同。将这三种碳载体负载的Pd催化剂（0.1%Pd/Ni@G、0.1%Pd/CNT、0.1%Pd/ND@G）用于苯乙炔选择性加氢反应中发现0.1%Pd/Ni@G的催化活性和选择性最佳。（3）探究在Ni@G载体上原子级分散Pd催化剂对苯乙炔选择性加氢性能的影响。在Ni@G上分别制备单原子Pd催化剂（Pd1/Ni@G）和团簇Pd催化剂（Pdn/Ni@G）,并考察其苯乙炔选择性加氢性能。发现Pd1/Ni@G催化剂上苯乙烯的选择性明显高于Pdn/Ni@G催化剂,并且随时间延长Pd1/Ni@G催化剂上苯乙烯过度加氢十分缓慢,而Pdn/Ni@G催化剂上的苯乙烯选择性随时间延长急剧下降。说明Pd1/Ni@G催化剂对苯乙炔加氢具有更加优异的催化性能。通过对比实验、红外光谱、吸附能计算和显色反应实验对反应机理进行探究,发现氢气在Pd单原子上活化,苯乙炔在Ni@G上吸附活化,随后活化的氢原子溢流至载体表面与吸附在Ni@G表面的苯乙炔发生加氢反应。将Pd1/Ni@G催化剂应用于多种炔类底物选择性加氢反应中,发现该催化剂具有优异的官能团耐受性。这种磁可分载体与原子级分散金属催化剂的有机耦合为开发高效选择性加氢催化剂提供新的设计思路。