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非平衡非线性问题是自然科学领域中带有普遍性的问题。近年来引起广大科学工作者的广泛兴趣,而化学振荡也成为这一领域的研究热点,研究内容主要包括新体系的设计及其机理的研究和稳定振荡体系在分析测定中的应用。本文对酪氨酸化学振荡体系做了系统的研究,并首次将化学振荡应用于氢醌和咖啡因的测定,结果非常令人满意。论文分为四部分。 第一部分:化学振荡反应及其在分析化学中的应用 本章综述了化学振荡的基本理论,对几类常见的化学振荡反应体系及其机理给予详细的阐述。并系统地评述了化学振荡在分析化学中的应用的整个历史,同时简要论述了化学振荡在分析化学中的应用前景。 第二部分:利用B-Z化学振荡反应测定氢醌 本章研究了用B-Z化学振荡反应测定氢醌的新方法,该法简单易行,而且灵敏度高,选择性好。实验表明当加入氢醌的浓度在2.0×10-4-1.O×10-2M范围内时,体系振幅的改变量与所加入氢醌的浓度呈良好的线性关系(r=0.9965),然而当氢醌的浓度在4.0×10-7-2.5×10-4M范围内时,二者的关系与一个二次函数相当吻合(r=0.9983)。 第三部分:以酪氨酸为底物的新化学振荡器 本章报道了以Mn2+催化溴酸钾,丙酮和酪氨酸在酸性介质中的化学振荡反应,并计算出诱导期和振荡期的表观活化能分别为Em=110.61KJ/mol和ED=159.41KJ/mol。得到一个稳定的振荡体系,并初步讨论了其反应机理, 第四部分:在CSTR中用化学振荡反应测定咖啡因 本章首次报道了在化学振荡反应体系中连续加入咖啡因对其进行测定的新方法。当加入咖啡因的浓度在4.0×10-6-1.2×104M范围内时,加入咖啡因使体系振幅的改变量与其浓度呈良好的二次函数关系(r=0.9968),并对其可能的反应机理作了初步的探讨。