磷化镍加氢脱硫催化剂制备及催化性能研究

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作为众多新兴催化材料之一,Ni2P因其独特的物化性质所带来的极高的加氢活性,极有可能在未来被广泛应用于工业催化加氢脱硫(Hydrodesulfurization,HDS)之中。然而,在以程序升温还原法(TPR法)或热解还原法等常规方法制备Ni2P时,使用的磷源往往与常用工业载体γ-Al2O3间产生强烈的相互作用,这种相互作用严重的破坏了催化剂的结构,从而导致Ni2P/γ-Al2O3催化剂HDS活性远低于预期。为解决该问题,本文中利用多种方法对载体γ-Al2O3本身进行组成及结构调变,旨在以简单的热解还原法制备出高活性的Ni2P/γ-Al2O3催化剂,以推进Ni2P在工业加氢脱硫上的应用。我们首先对催化剂制备条件进行了优化,考察了P/Ni与负载量对催化剂各项性能的影响。以XRD和CO化学吸附为主要表征手段对各制备条件下催化剂上Ni2P相的还原生成质量和分散度进行了探究,并进行了脱硫活性评价。发现P/Ni=3.5,负载量为20%是催化剂的最佳制备条件。此时制备出的Ni2P/γ-Al2O3催化剂中Ni2P晶相生成量多,分散度最高,具备最高的脱硫活性。在确定了催化剂的最佳制备条件后,我们采用两种方法对作为载体的γ-Al2O3进行了调变,第一种方法是在γ-Al2O3的制备过程中引入TiO2作为第二组分,构建一系列以γ-Al2O3为主体的γ-Al2O3-TiO2复合载体,并通过XRD、N2物理吸脱附和CO化学吸附等表征手段考察了TiO2引入量对载体和催化剂结构上的影响,表征结果表明虽然成功的向γ-Al2O3中引入了锐钛矿型的TiO2,但形成的复合载体在比表面积和孔径上均不及原始的γ-Al2O3,这种变化减弱了载体对Ni2P前驱体的承载能力,扼制了高分散Ni2P相的生成。催化剂活性评价表明TiO2的引入导致了催化剂加氢脱硫活性的降低,证明了在载体中引入TiO2不是一种有效提高热解还原法制备的Ni2P/γ-Al2O3催化剂活性的方法。第二种方法是对γ-Al2O3载体的孔道结构进行直接调变。在该部分的研究中,通过控制原料液中试剂U的含量,以水热合成的方式制备出一类具备发达外表面结构的γ-Al2O3,并探究了这些γ-Al2O3载体的表面结构与由其负载的Ni2P催化剂的脱硫活性之间的关系。在结构调变后,γ-Al2O3外部比表面积及孔径明显增大,加强了其孔道对Ni2P前驱体的容纳和物理隔离能力,所制备的Ni2P催化剂的分散度获得了显著提高。同时催化剂孔道对噻吩的传质的影响亦有减弱。催化剂性能评价结果显示,以结构调变后的γ-Al2O3载体制备的Ni2P催化剂对噻吩的常压HDS转化率可达95.5%,明显高于以普通γ-Al2O3为载体的同类催化剂。
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