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目前，(PEA)2SnI4是二维有机无机金属卤化物钙钛矿薄膜场效应晶体管中研究最广泛的沟道材料，其主要问题是空气中Sn2+氧化和钙钛矿薄膜难与常用聚合物介电层兼容。针对上述问题，本论文围绕二维(PEA)2SnI4薄膜特性调控及其场效应晶体管的性能，开展了系统而深入的研究工作，主要内容为以下四部分：
1.选择合适的聚合物介电材料，使用溶液法制备聚合物底栅介电层的(PEA)2SnI4薄膜场效应晶体管。
(1)选择聚乙烯醇(PVA)作为栅极介电层，较薄的交联聚对乙烯苯酚(CL-PVP)薄膜修饰PVA，解决了(PEA)2SnI4的溶剂对聚合物的腐蚀问题。此双层介电层(PVA/CL-PVP)具有均匀光滑的表面、较低的表面极性，同时保持较高的电容和较低的漏电流。
(2)制备了基于PVA/CL-PVP的底栅结构(PEA)2SnI4场效应晶体管。室温空气中，器件工作模式为空穴积累-耗尽型，正、反向栅压扫描下的空穴迁移率和阈值电压分别为0.28cm2V-1s-1、21V和0.33cm2V-1s-1、20V，几乎无回滞，这是(PEA)2SnI4薄膜中离子迁移被有效抑制、高质量的PVA/CL-PVP介电层以及CL-PVP与(PEA)2SnI4的良好兼容性等因素共同作用的结果。
(3)根据亚阈值斜率和电容电压曲线估算了界面陷阱态密度。进一步证明，PVA/CL-PVP介电层为钙钛矿提供了一个高质量的表面，有利于电荷高效传输和减小回滞。
2.使用芳香族聚合物添加剂，调控(PEA)2SnI4薄膜特性及其场效应晶体管性能。
(1)添加少量芳香族聚合物PVP和聚乙烯吡咯烷酮(PVPD)调控(PEA)2SnI4薄膜特性并提出解释薄膜形成机理的模型。芳香族聚合物的不同官能团会与(PEA)2SnI4产生相互作用，如氢键、π-π相互作用、配位作用等，从而改善钙钛矿薄膜的形貌、结晶、抗氧化性以及稳定性等。特别地，两种芳香族聚合物辅助的钙钛矿(PEA)2SnI4:ARP薄膜中并未检测到Sn4+，这说明PVP和PVPD的引入能有效地抑制Sn2+的氧化。
(2)构建基于PVA/CL-PVP介电层的(PEA)2SnI4:ARP薄膜场效应晶体管。与(PEA)2SnI4晶体管相比，(PEA)2SnI4:PVP器件的工作模式仍为空穴积累-耗尽型，但电流开关比从102增加到103，而且亚阈值斜率和界面陷阱密度均有所减小。然而(PEA)2SnI4:PVPD器件性能均有所下降。这说明芳香族聚合物与(PEA)2SnI4钙钛矿不同的相互作用能有效影响晶体管器件性能。
(3)芳香族聚合物影响晶体管性能的物理过程分析。通过研究三种晶体管器件的横、纵向泄漏电流和交流阻抗谱，证明了芳香族聚合物添加能有效抑制钙钛矿薄膜中的泄漏电流，提高钙钛矿与聚合物介电层的界面质量。
3.使用脂肪族聚合物添加剂，调控(PEA)2SnI4薄膜特性及其场效应晶体管性能。
(1)通过少量的脂肪族聚合物聚环氧乙烷(PEO)、PVA和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)辅助制备(PEA)2SnI4:ALP薄膜，提出了钙钛矿薄膜形成机理模型。脂肪族聚合物的不同官能团会与钙钛矿产生相互作用，如氢键、配位作用、亲核加成等，从而改善(PEA)2SnI4:ALP薄膜的形貌、结晶、抗氧化性以及稳定性等。特别是PEO的配位作用和PMMA的亲核加成反应，能有效钝化钙钛矿薄膜中的缺陷，延长载流子寿命。
(2)基于PVA/CL-PVP介电层的(PEA)2SnI4:ALP薄膜场效应晶体管表现为明显的性能差异。(PEA)2SnI4:PEO器件从空穴积累-耗尽转化为空穴积累，且为明显双极输运，空穴、电子迁移率分别为2.1×10-3、1.3×10-3cm2V-1s-1，阈值电压也减小了一个数量级，p沟道为3.2V，n沟道为-2.9V，这归因于PEO在钙钛矿薄膜中的缺陷钝化。(PEA)2SnI4:ALP(PVA和PMMA)器件仍为单一的空穴积累-耗尽模式，但PMMA器件开关比增加到104以上。亚阈值斜率和界面陷阱密度的结果表明，PVA的羟基会使界面陷阱有所增加，PMMA因对卤素离子的缺陷钝化，减少了界面陷阱密度，这是(PEA)2SnI4:PMMA器件开关比等性能提高的主要原因。
(3)脂肪族聚合物影响晶体管性能的物理过程分析。通过三种晶体管器件的横、纵向泄漏电流和交流阻抗谱，证明了脂肪族聚合物的添加能有效抑制钙钛矿薄膜中的泄漏电流，PEO的缺陷钝化是改变(PEA)2SnI4晶体管工作模式、实现双极输运的决定性因素。
4.研究(PEA)2SnI4薄膜在水、氧、光、热等条件下的分解机理。(PEA)2SnI4薄膜在暗态水氧环境中最终分解为PEAI和SnO2。氮气中光对(PEA)2SnI4薄膜的分解不明显，空气中光是加速分解的“催化剂”，光强越大，分解越快。低温对(PEA)2SnI4薄膜分解影响不大，较高的温度(＞370K)会使薄膜发生明显分解。
本论文的工作为全面而深入地理解二维Sn基钙钛矿材料的物理特性和空气环境中的分解机理打下了坚实基础，为如何选择Sn基钙钛矿添加剂提供了一个有效的策略，更为溶液法构筑聚合物底栅钙钛矿场效应晶体管提供了新途径，有望将来应用于溶液法制备的钙钛矿柔性光电器件中。
1.选择合适的聚合物介电材料，使用溶液法制备聚合物底栅介电层的(PEA)2SnI4薄膜场效应晶体管。
(1)选择聚乙烯醇(PVA)作为栅极介电层，较薄的交联聚对乙烯苯酚(CL-PVP)薄膜修饰PVA，解决了(PEA)2SnI4的溶剂对聚合物的腐蚀问题。此双层介电层(PVA/CL-PVP)具有均匀光滑的表面、较低的表面极性，同时保持较高的电容和较低的漏电流。
(2)制备了基于PVA/CL-PVP的底栅结构(PEA)2SnI4场效应晶体管。室温空气中，器件工作模式为空穴积累-耗尽型，正、反向栅压扫描下的空穴迁移率和阈值电压分别为0.28cm2V-1s-1、21V和0.33cm2V-1s-1、20V，几乎无回滞，这是(PEA)2SnI4薄膜中离子迁移被有效抑制、高质量的PVA/CL-PVP介电层以及CL-PVP与(PEA)2SnI4的良好兼容性等因素共同作用的结果。
(3)根据亚阈值斜率和电容电压曲线估算了界面陷阱态密度。进一步证明，PVA/CL-PVP介电层为钙钛矿提供了一个高质量的表面，有利于电荷高效传输和减小回滞。
2.使用芳香族聚合物添加剂，调控(PEA)2SnI4薄膜特性及其场效应晶体管性能。
(1)添加少量芳香族聚合物PVP和聚乙烯吡咯烷酮(PVPD)调控(PEA)2SnI4薄膜特性并提出解释薄膜形成机理的模型。芳香族聚合物的不同官能团会与(PEA)2SnI4产生相互作用，如氢键、π-π相互作用、配位作用等，从而改善钙钛矿薄膜的形貌、结晶、抗氧化性以及稳定性等。特别地，两种芳香族聚合物辅助的钙钛矿(PEA)2SnI4:ARP薄膜中并未检测到Sn4+，这说明PVP和PVPD的引入能有效地抑制Sn2+的氧化。
(2)构建基于PVA/CL-PVP介电层的(PEA)2SnI4:ARP薄膜场效应晶体管。与(PEA)2SnI4晶体管相比，(PEA)2SnI4:PVP器件的工作模式仍为空穴积累-耗尽型，但电流开关比从102增加到103，而且亚阈值斜率和界面陷阱密度均有所减小。然而(PEA)2SnI4:PVPD器件性能均有所下降。这说明芳香族聚合物与(PEA)2SnI4钙钛矿不同的相互作用能有效影响晶体管器件性能。
(3)芳香族聚合物影响晶体管性能的物理过程分析。通过研究三种晶体管器件的横、纵向泄漏电流和交流阻抗谱，证明了芳香族聚合物添加能有效抑制钙钛矿薄膜中的泄漏电流，提高钙钛矿与聚合物介电层的界面质量。
3.使用脂肪族聚合物添加剂，调控(PEA)2SnI4薄膜特性及其场效应晶体管性能。
(1)通过少量的脂肪族聚合物聚环氧乙烷(PEO)、PVA和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)辅助制备(PEA)2SnI4:ALP薄膜，提出了钙钛矿薄膜形成机理模型。脂肪族聚合物的不同官能团会与钙钛矿产生相互作用，如氢键、配位作用、亲核加成等，从而改善(PEA)2SnI4:ALP薄膜的形貌、结晶、抗氧化性以及稳定性等。特别是PEO的配位作用和PMMA的亲核加成反应，能有效钝化钙钛矿薄膜中的缺陷，延长载流子寿命。
(2)基于PVA/CL-PVP介电层的(PEA)2SnI4:ALP薄膜场效应晶体管表现为明显的性能差异。(PEA)2SnI4:PEO器件从空穴积累-耗尽转化为空穴积累，且为明显双极输运，空穴、电子迁移率分别为2.1×10-3、1.3×10-3cm2V-1s-1，阈值电压也减小了一个数量级，p沟道为3.2V，n沟道为-2.9V，这归因于PEO在钙钛矿薄膜中的缺陷钝化。(PEA)2SnI4:ALP(PVA和PMMA)器件仍为单一的空穴积累-耗尽模式，但PMMA器件开关比增加到104以上。亚阈值斜率和界面陷阱密度的结果表明，PVA的羟基会使界面陷阱有所增加，PMMA因对卤素离子的缺陷钝化，减少了界面陷阱密度，这是(PEA)2SnI4:PMMA器件开关比等性能提高的主要原因。
(3)脂肪族聚合物影响晶体管性能的物理过程分析。通过三种晶体管器件的横、纵向泄漏电流和交流阻抗谱，证明了脂肪族聚合物的添加能有效抑制钙钛矿薄膜中的泄漏电流，PEO的缺陷钝化是改变(PEA)2SnI4晶体管工作模式、实现双极输运的决定性因素。
4.研究(PEA)2SnI4薄膜在水、氧、光、热等条件下的分解机理。(PEA)2SnI4薄膜在暗态水氧环境中最终分解为PEAI和SnO2。氮气中光对(PEA)2SnI4薄膜的分解不明显，空气中光是加速分解的“催化剂”，光强越大，分解越快。低温对(PEA)2SnI4薄膜分解影响不大，较高的温度(＞370K)会使薄膜发生明显分解。
本论文的工作为全面而深入地理解二维Sn基钙钛矿材料的物理特性和空气环境中的分解机理打下了坚实基础，为如何选择Sn基钙钛矿添加剂提供了一个有效的策略，更为溶液法构筑聚合物底栅钙钛矿场效应晶体管提供了新途径，有望将来应用于溶液法制备的钙钛矿柔性光电器件中。