AEL型杂原子磷酸铝分子筛的无溶剂法合成及催化应用

来源 :兰州理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:sttyuanchao
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
磷酸铝分子筛(AlPO4-n)是一类重要的多孔无机晶体材料,近年来在异构化、烷基化、羟基化等工业催化领域有极为出色的表现。而分子筛骨架中引入特定的杂原子可以赋予分子筛某些特性,例如离子交换性能、氧化还原性能等,有较大的研究价值。在众多杂原子磷酸铝分子筛的合成方法当中,无溶剂合成法因其高的沸石产率和低的废弃物产生量的优势,以及避免溶剂使用带来高压强安全隐患和离子液体的成本问题等,吸引了沸石研究人员的极大兴趣。另有多项研究报道了分子筛前驱体预处理的方式和晶种的添加能够调控沸石晶体的结晶度、形貌以及孔结构等参数。本论文将几种预处理方式引入AEL型杂原子磷酸铝分子筛的无溶剂法合成模式中进行了以下内容的研究:在文献中所报道AEL型分子筛无溶剂合成法的基础上,引入低温预处理、机械化学预处理、晶种和双氧水等合成变量进行具有特定形貌或孔结构的高结晶度FeAPO-11分子筛的合成,并将制备的分子筛作为催化剂应用于苯酚的羟基化反应中。采用XRD、SEM、BET以及UV-Vis等手段对FeAPO-11分子筛进行表征,深入地探讨了催化剂上铁元素含量、铁物种分布和比表面积等因素对苯酚羟基化反应的影响。合成结果表明低温预处理和双氧水的引入能显著地提高FeAPO-11分子筛的结晶度,在特定的条件下能制备出具有规则纳米晶聚集体形貌的分子筛。催化结果表明苯酚羟基化反应的诱导期长短主要取决于FeAPO-11催化剂中非骨架铁形式的多核铁含量。在被考察的五个催化剂当中,FeAPO-11-LHSB由于具有规则的纳米晶聚集体形貌和高的外表面积,在苯酚羟基化反应中展示出最优的性能,其苯二酚的产率和选择性分别为33.6%和67.6%。同样的,硅原子引入AEL型磷酸铝分子筛骨架之中使得SAPO-11具有离子交换性能,因而具有应用于酸催化反应的潜力。该研究通过将微波低温预处理、晶种辅助合成的方式引入无溶剂合成体系,制得具有纯AEL相的SAPO-11分子筛。采用XRD、SEM、BET、NH3-TPD以及FT-IR等手段对样品进行了详细的表征,深入探讨了低温预处理、晶种对无溶剂合成法制备SAPO-11分子筛的影响,并以苯和苯甲醇烷基化反应来测试分子筛催化剂的活性。研究表明:在无溶剂合成体系中,微波低温预处理能够有效提高样品结晶度,而晶种能够达到调控晶体形貌、提高介孔分布的效果。典型样品中,SP11-LSC1因其中强酸酸量较大、外表面积大而具有最大的催化活性,使得苯甲醇转化率达到74.36%。
其他文献
试验结果表明,43%氟菌·肟菌酯SC2000倍液药后对黄瓜白粉病相对防效为81.26%~85.72%,防治速效性及持效性均较好,防效显著,对大棚黄瓜生产安全无药害,建议在黄瓜发病初期
<正> “新经济游戏规则不是大鱼吃小鱼,而是快鱼吃慢鱼”。这是思科公司总裁钱伯斯惊世骇俗的新观点。在激烈的市场竞争中寻找一条生存和发展的出路,是所有企业经营者共同关
期刊
目的比较重复手术切除、射频消融(RFA)及肝动脉栓塞化疗(TACE)对复发性肝癌的治疗价值。方法回顾性分析2008年1月至2013年12月在延安大学附属医院肝胆外科治疗的原发性肝细胞癌(HC
目的:评价柴胡加龙骨牡蛎汤联合帕罗西汀治疗躯体形式障碍(肝气郁结型)的临床疗效。方法:选择符合中医郁病肝气郁结型的躯体形式障碍患者76例,随机分为治疗组和对照组各38例
目的:乙型肝炎是危害我国人民健康的最主要疾病之一,中药柴胡防治乙肝疗效显著,然而其分子机理尚不清楚。本研究通过计算机辅助技术阐明柴胡防治乙型肝炎的分子机理及其作用
建立了气相色谱-红外光谱联用法测定白酒中乙醛、戊醛、异戊醛3种醛类挥发性香料成分的方法。白酒样品直接进样分析,在10~10000mg/L范围内,3种醛类的色谱峰面积与质量浓度线性相
<正> 在近代中外经济关系中,西方资本在中国的金融活动,是一个重要的领域。由于外国银行是西方资本在中国金融活动的主角,因此,已往的研究,多只着眼于在华外国银行的活动。从
目的探讨鸟巢护理对早产低体重儿体重增长的影响。方法选取2015年1月至2018年1月我院收治的早产低体重儿共计156例,将前78例早产儿纳入鸟巢组,将后78例早产儿纳入常规组,常规
近年来,我国的铁矿石进口价格出现了剧烈波动,商品属性逐渐减弱,金融属性日趋明显。本文首先从分析铁矿石价格波动的金融性表现。检验分析中国进口铁矿石价格波动与美国利率
为了很好的模拟带预紧力受剪螺栓的复杂应力状况,本文应用ANSYS非线性接触算法对螺栓连接进行了仿真,利用降温法模拟了螺栓的预紧力,给出了螺栓连接刚度计算公式,通过一系列