电气石复合锰基SCR催化剂的制备及其低温脱硝机理研究

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选择性催化还原(SCR)是去除烟气中氮氧化物的主流方法,锰基低温SCR脱硝催化剂具有很高的脱硝催化活性,被认为是最具潜力的低温脱硝催化剂之一,是当前国内外低温SCR脱硝催化剂的研究重点。本工作制备了一系列锰基脱硝催化剂,并通过固定床脱硝反应装置测试复合催化剂的催化活性变化;采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和脱硝活性测试等测试手段分析了硅铝比、铁锰比例和制备工艺,以及纳米电气石粉的添加量对复合催化剂晶体结构、比表面积、微观形貌以及表面特性的影响。(1)制备了以Al2O3-Si O2复合气凝胶作为载体的锰基催化剂,并以纳米电气石粉作为改性材料,采用溶胶凝胶法将电气石粉末与锰基催化剂进行复合,对锰基催化剂进行改性。研究发现当硅铝比Si O2(mol):Al2O3(mol)为1:1,铁掺量为20 wt%,制备工艺为溶液p H=7,焙烧温度为400℃时,复合催化材料的脱硝活性最好,此最佳条件下制得的催化剂155℃时NOx转化率就已经达到90%以上。(2)为了提升催化剂的性能,根据前期研究结果将催化剂载体更换为结构更好的SAPO-34分子筛,并进一步研究电气石对催化剂各方面性质的影响,制得了一种低温SCR脱硝性能优异的电气石复合锰基催化剂,发现当铁掺量为15 wt%,纳米电气石添加量为3 wt%时复合催化材料的低温脱硝活性最好,此催化剂在140℃时NOx转化率即可达到97%以上。(3)研究了纳米电气石粉添加量对该催化剂的性能与结构的影响规律,发现在纳米电气石粉的加入可以明显改善催化剂的表面形貌,原因在于纳米电气石颗粒在制备过程中,吸附溶液中的铁离子,将离子交换过程限制在分子筛表面的一定范围内,减少离子交换对分子筛结构的破坏,保证了催化剂颗粒的完整性,从而有效提升催化剂的低温脱硝性能。
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