尖晶石锰系材料由于具有锰资源丰富、价格低廉、环境友好、放电电压高、安全性能优异且容易制备而成为当今锂离子电池领域最具前景的正极材料之一。然而限制锰酸锂材料更广泛地用于各类电池的最主要原因在于其高温容量衰减快和循环稳定性不高等缺陷。引起该缺陷的原因包括Jahn-Teller效应、锰歧化后在有机电解液中的溶解及电解液的分解等。本文主要研究了以下三方面内容：首先，探讨了前驱体MnO₂晶体结构对锰酸锂性能的影响，制备了高稳定性高端锰酸锂；其次，通过共沉淀法制备了循环稳定性能优异的尖晶石高电压球形LiMn_1.5Ni_0.5O₄材料；最后，采用浓度梯度渐变的理念将LiMn_1.5Ni_0.5O₄材料的循环稳定优势与传统锰酸锂组合，制备了一种有序掺杂的浓度梯度镍锰酸锂材料，从而有效提高了传统锰酸锂材料的高温性能。主要工作有：（1）采用自制的四种不同晶型二氧化锰（α-, β-, γ-, δ-MnO₂），通过一步固相法制备了尖晶石结构的锰酸锂，探讨了不同晶型二氧化锰对尖晶石锰酸锂结构和物理化学性能的影响。测试表明，由β-MnO₂制备的样品形貌光滑，大小均一，并且具有最好的电化学性能，在3.0-4.4V电压范围_0.5 C倍率下首次放电容量达126mAh g^-1，循环100次后的容量保持率为83.3%，显著优于其他三个样品。因此实验数据表明β-MnO₂为合成锰酸锂的最佳锰源。（2）通过碳酸盐控制结晶共沉淀法制备了球形度良好的[Mn_0.75Ni_0.25]CO₃前驱体，研究了两种不同混锂方式对材料性能的影响，结果表明将碳酸盐分解形成的氧化物(Mn_0.75Ni_0.25)xOy与锂盐均匀混合后制备的LiMn_1.5Ni_0.5O₄样品表现出更为优异的电化学性能。在_0.5 C倍率下，该样品首次放电比容量为14_1.5 mAh g^-1，100次循环之后，容量仍有13_1.5 mAh g^-1。（3）成功地用碳酸盐控制结晶共沉淀法制备了一种结构新颖的浓度梯度LiMn_1.87Ni_0.13O₄样品。测试表明，在高温55℃下，3.0-4.4V电压范围内LiMn_1.87Ni_0.13O₄样品的首次放电比容量为108.2mAh g^-1，200次循环容量保持率达90.2%，明显优于目前市面上的锰酸锂材料，并且这一结构新颖的材料在3.0-4.9V范围内，首次容量高达129.1mAh g^-1，100次循环容量保持率为91.9%。循环伏安、XRD及SEM测试结果表明，浓度梯度的LiMn_1.87Ni_0.13O₄样品是一种结构及性能非常稳定的材料，在锂电正极材料领域有着非常好的应用前景。