离子液体催化合成环状碳酸酯反应及工艺研究

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近年来,许多科学家和政府已经承认,温室气体排放已经并将继续为人类和地球带来灾难,对于温室气体的减排已经被写入国际《议定书》当中。然而一方面减排的成本较高,会对经济产生不可忽视的影响,特别是对于发展中国家来说这将是一项巨大的经济负担,另一方面减排的效果目前也存在有很大的不确定性。因此二氧化碳的利用、转化和固定化研究项目已经成为了科学领域竞相研发的热点之一。利用二氧化碳与环氧化合物加成偶联制备环状碳酸酯的反应,是目前二氧化碳资源化利用当中十分成功的实例,在无溶剂无水非氧的条件下,通过一个原子经济反应,得到一种高沸点高极性的有机产物环状碳酸酯,更是理想的固C过程。环状碳酸酯在药物和精细化工中间体的合成反应中具有广泛的应用,可用于合成药物的中间体和原料,合成聚碳酸酯、酚醛树脂、塑料发泡剂,亦可作为纺织抽丝液,锂电池电解液的优良溶剂,以及防冻剂添加剂等多种领域。本论文针对二氧化碳偶联加成环碳酸酯反应,研究筛选了多类酸功能化离子液体体系催化剂,考察了催化剂活性规律,详细考察了改变不同反应条件后,原料的转化率、产物的收率及选择性的变化情况。1参考研究室工作,制备功能化离子液体,考察离子液体不同底物、用量、酸性等条件对反应结果的影响,研究表明,催化剂的酸性达到一定指标,催化反应活性基本相同,从而建立了新型的离子液体复合催化剂体系,在无溶剂且非水无氧条件下,实现了高转化率和高选择性制备环状碳酸酯,该催化剂体系对于端位环氧化合物具有非常好的适用性,对碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯的最高转化率都可以达到99%以上,同时只需要通过减压蒸馏即可实现催化剂与产物的分离,并且催化剂可循环多次使用,产品纯化后均达到国家一级品标准。2通过研究环氧乙烷加成制备碳酸乙/丙烯酯的反应,对反应温度、压力、进料方式、分离条件以及催化剂的循环适用性能等进行了详细的考察,由实验室小试研究,逐步开展1立升釜式反应及管式放大验证试验,对工艺过程进行了改进优化,所取得的数据为工业化放大实验奠定的科学基础。
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