富氮微孔聚合物的合成与CO2吸附分离性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:linebarrel2
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大气中CO2的含量急剧上升是导致全球变暖的主要原因,由此引发的温室效应也成为了如今最受关注的环境问题之一。微孔有机聚合物由于其具有较高的比表面积和纳米级孔道尺寸,使其成为CO2捕获的潜在材料。研究表明,在微孔有机聚合物中增加含氮量可以有效提高材料对CO2的吸附能力和选择性。本论文中,我们以三嗪基四胺(p-BzDAT和m-BzDAT)和三嗪基六胺(TMBDAT)为原料合成了一系列的富氮微孔有机聚合物PANs。PANs中大量的氮原子可通过偶级—四级作用增强聚合物骨架与CO2之间的相互作用。通过对PANs进行物理吸附测试,研究化学结构和孔结构对CO2气体的吸附及分离性能影响。论文的主要内容如下:利用三嗪基四胺和六胺分别与甲酰胺(MF)和N,N—二甲基甲酰胺(DMF)反应,得到四种聚合物。通过精确控制聚合反应过程,我们得到了孔尺寸均匀的微孔聚合物PANs,聚合物的BET比表面积和孔径分别为8421227 m2g-1和0.533.82 nm。其中,PAN-N1具有超微孔结构且其BET比表面积、微孔比表面积、总孔容和微孔孔容在四种聚合物中均是最高的。在273 K和1 bar条件下,PANs的CO2吸附量在11.820.3 wt%之间。除了较高的CO2吸附量外,动态穿透曲线证明,PANs可以实现对CO2/N2和CO2/CH4混合气体的完全分离。其中PAN-N1表现出优异的CO2/N2分离性能,在273 K和298 K下,其分离比分别达到127.6和11.3。总体来讲,分离性能按照PAN-N1>PAN-N2>PAN-N3>PAN-N4排序,这与其对CO2吸附性能顺序一致。因此,我们可通过精细调节聚合物网络中的微孔和超微孔结构来提高CO2的吸附量及选择性。
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