三嵌段聚合物胶束共转运阿霉素和siRNA用于逆转耐药和协同抗癌的研究

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目的:制备同时递送阿霉素和si RNA的共转运递药系统(si RNA-Dox-micelle),考察其肿瘤靶向及耐药逆转,提供一种用于协同抗肿瘤的新策略。方法:(1)合成N-琥珀酰壳聚糖-聚L赖氨酸-软脂酸三嵌段聚合物(NSC-PLL-PA),并在此基础上制备共转运si RNA和Dox胶束(si RNA-Dox-micelle)。(2)考察si RNAmicelle、Dox-micelle和si RNA-Dox-micelle的体外细胞摄取和亚细胞分布特性,探究不同阿霉素制剂在细胞内的摄取与消除。(3)从细胞内药物蓄积的角度阐明造成不同阿霉素制剂体外药效学差异的原因。(4)考察si RNA-micelle的转染效率和si RNA-Dox-micelle的肿瘤靶向性,初步探讨P-gp在细胞间的转移对化疗药物药效学的影响,从逆转耐药和增强肿瘤靶向方面提高si RNA-Dox-micelle协同增效的抗肿瘤作用。结果:(1)通过缩合法成功地制备了NSC-PLL-PA三嵌段聚合物,N-琥珀酰壳聚糖(NSC)作为亲水性外壳用于延长胶束在血液循环中的半衰期和降低聚L-赖氨酸(PLL)的毒性,PLL作为阳离子层用以吸附si RNA,软脂酸(PA)作为疏水层用来包载阿霉素。该聚合物在水溶液中有很强的胶束化行为,疏水端易于自聚集而压缩进胶束内核。制备得到的胶束外观圆整,粒径分布均匀,能够高效包载Dox和si RNA。并且,si RNA-Dox-micelle在p H 5.3条件下没有在p H 7.4条件下稳定,易于在酸性条件下释放所负载的Dox和si RNA。(2)si RNA-Dox-micelle能同时转运Dox和si RNA,从而使抗癌药物和基因在同一细胞内共定位。并且随着孵育时间的延长,细胞内的荧光增强,携带两种颜色荧光的细胞比例增加,抗癌药物和基因在同一细胞内累积从而更好的发挥协同增效的作用;Dox信号最终由细胞质扩散到细胞核,但si RNA信号始终定位于细胞质,这有利于他们在各自的靶部位发挥协同增效的作用。(3)共转运胶束能够一定程度上避开外排泵的作用,下调耐药细胞表面P-gp的表达,增加细胞内阿霉素的浓度,并且细胞内药物蓄积越多,引起的细胞毒性越大。(4)si RNA-micelle能够有效递送si RNA进入靶细胞沉默P-gp的表达,但是P-gp能够在细胞间转移并保留其生物学活性,而且,P-gp在细胞间的传递不依赖于mdr1的转录,一定程度上限制了si RNA-micelle体内疗效的发挥;si RNA-Dox-micelle表现出协同增效的的抗肿瘤活性并能够明显改善裸鼠的生存质量;并且,si RNA在体内能够有效逆转肿瘤耐药,一定程度上增强了Dox的抗肿瘤作用。结论:合成的NSC-PLL-PA三嵌段聚合物能够高效负载si RNA和Dox,并且在细胞内有效释放;制备得到的si RNA-Dox-micelle能够靶向肿瘤部位,沉默P-gp表达,逆转肿瘤耐药,发挥协同抗肿瘤作用,是一种安全有效的药物递送系统。
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