直接甲醇燃料电池阳极反应动力学及衰减机理研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种将化学能转化为电能的装置,它具有燃料比能量密度高、系统结构简单、燃料补充方便、启动迅速等特点,是一种很有发展前景的新型电源。但是要想将DMFC大规模地商业化应用,还存在一些问题。一是甲醇的电氧化是一个动力学慢过程,这阻碍了DMFC能量效率的提高;二是在DMFC的运行过程中,所使用的PtRu/C催化剂中的钌元素会随着运行时间的增长而缓慢流失。采用乙二醇还原法,使得H2PtCl6.6H2O和RuCl3.xH2O反应,并将其作用于VulcanXC-72R碳上,制备得到了40%金属载量的PtRu/C催化剂。对其进行XRD测试,发现其出现了铂(fcc)结构的特征衍射峰;进行TEM表征,发现催化剂的金属粒子在碳载体上分布均匀,没有出现团聚现象,且催化剂粒径分布比较均匀,在2-3nm之间。对PtRu原子比为1:1的催化剂进行加速老化实验,发现随着高电位CV扫描的进行,催化剂的活性表现出单调减小的规律,反应所受到的阻力越来越大。对这一组数据进行模拟计算,发现所选用的四种动力学模型都可以成功地模拟出IE曲线的变化规律,但只有VCS-Frumkin/Temkin机理可以较好地模拟出其电化学阻抗谱的变化。针对催化剂老化实验的结果,制备了几种钌含量逐渐减少的不同比例的催化剂,模拟在加速老化实验中催化剂钌含量的逐渐减少。发现了和催化剂加速老化实验相同的活性变化规律。使用VCS-Frumkin/Temkin机理可以成功地模拟出总谐波失真谱的变化趋势。
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