光催化剂二氧化钛催化效果好,化学性质稳定,无二次污染等特点被认为是最理想的催化材料之一,但在光催化降解反应过程中,二氧化钛由于是宽禁带的半导体,存在光生电子和空穴复合太快、可见光下光催化活性低、比表面积小等不足之处;新型二维碳材料石墨烯的出现,使制备石墨烯基氧化钛复合材料成为提高光催化活性极其有效的方法。本论文研究以改型低温氧化Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),超声辅助下利用紫外光耦合热还原工艺制备得到还原氧化石墨烯(RGO),通过以钛酸酊酯和RGO为前驱体,利用改型溶胶-凝胶-煅烧法,制备得到石墨烯/TiO2(RGO/TiO2)复合纳米光催化材料;以紫外灯为紫光源,4-氨基苯酚(PAP)为模拟废水,探讨不同催化剂、pH、石墨烯负载量、投加量、初始浓度等因素对PAP降解效率的影响,初步研究了复合材料RGO/TiO2对PAP的光催化活性及其降解机制。(1)以鳞片石墨为原料,在超声辅助下采用改型低温条件的Hummers法,制备得到GO。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对制备的GO进行表征。结果表明,实验在低温条件下制得的GO-L比高温条件制备的GO-H具有更良好有序的层状结构,表面含有的-OH、-COOH、-C=O、-COC-等含氧官能团较少,且充分扩大GO的层间距;在低温条件下石墨插层较为缓慢均匀,晶粒尺寸变薄,并且降低了反应条件;同时含氧基团的存在提高了GO在水溶液中的分散性。(2)以GO为探针物,采用较为绿色环保的超声辅助-紫外光耦合热还原工艺,制备得到RGO;以钛酸酊酯和RGO为前驱体,采用改型的溶胶-凝胶-450℃高温加热工艺,通过在原料中改变RGO的含量,可控的制备出RGO负载量为1%、1.5%、2%、3%的RGO/TiO2复合纳米光催化材料,利用XRD、FTIR、SEM、UV-Vis等技术对复合光催化材料进行了表征。结果表明:采用超声/紫外光激发并耦合高温热还原工艺,能使GO含氧基团被大量去除并剥离分层,还原得到六碳环结构修复较好的RGO;制备的RGO层数较少且在水中不能保持稳定均匀分散状态,会发生静置沉淀现象。在450℃高温下复合材料发生晶化,出现TiO2粒子晶化为粒径20~40nm的锐钛矿型,均匀分布锚固在RGO片层中,GO的表面基团更多被去除,RGO的环状结构得到进一步的修复。(3)以紫外光灯为紫光源,PAP为模拟废水,探讨不同因素体系影响下,RGO/TiO2复合光催化剂对PAP的降解率,验证复合纳米光催化材料对PAP废水的光催化的反应活性。结果表明:RGO/TiO2复合纳米材料对PAP光催化的活性显著优于GO/TiO2和纯TiO2;pH值和RGO负载量对光催化的降解性能有较大的影响;当RGO/TiO2投加量为1.2g/L、RGO负载量为1.5%、pH为3、初始浓度为50mg/L条件下,光催化反应12h,PAP去除率达到95.7%。同时随着RGO/TiO2投加量不断增加,PAP降解率先显著提升后降低;在中性和偏碱性环境下PAP光催化效果较差,低的pH条件和RGO负载量1.5%时更加有利于PAP的催化降解。(4)通过复合材料RGO/TiO2对PAP的光催化过程分析,PAP经过光催化降解8h后,CODcr基本可以降到50 mg/L以下;PAP的光催化降解的过程初步符合拟一级反应动力学模型,其相关的拟合系数都在0.97以上;初步分析复合材料RGO/TiO2对PAP可能的降解机制为:TiO2掺杂RGO后,复合纳米材料的比表面积增大,使其表面吸附的PAP的量提高,同时光生电子转移速率极大加快,被吸附的PAP分子被生成的H2O2、HO·等自由基攻击,发生一系列的氧化还原反应即产生连串自由基反应,生成低分子量的有机酸和有机醇,如生成苯二酚、苯醌、草酸、丁烯二酸等低级容易氧化的物质,最终降解为CO2和H2O。