【摘 要】
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药品和个人护理用品（Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）由于工业、农业和社会服务业的需求,越来越多地被人们应用到生活中,已经成为一类新兴的有机污染物,给水环境带来严重污染。本论文对水体中典型PPCPs在UV/ClO2组合式高级氧化工艺（Advanced oxidation process,AOPs）中的转化特性展开研究。以氟喹诺酮类抗生
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药品和个人护理用品（Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs）由于工业、农业和社会服务业的需求,越来越多地被人们应用到生活中,已经成为一类新兴的有机污染物,给水环境带来严重污染。本论文对水体中典型PPCPs在UV/ClO2组合式高级氧化工艺（Advanced oxidation process,AOPs）中的转化特性展开研究。以氟喹诺酮类抗生素氟甲喹（Flumequine,FLU）和碘代显影剂碘帕醇（Iopamidol,IPM）作为研究对象,系统研究了水中这两种典型的PPCPs在UV/ClO2工艺下的降解转化特性,详细对比研究了UV/ClO2和其它常见的基于UV的AOPs之间的降解路径和消毒副产物（Disinfection by-product,DBPs）的生成潜能（尤其是卤乙酸（Haloacetic acid,HAAs）和碘代消毒副产物（Iodine-disinfection by-products,I-DBPs））,为我国饮用水处理中DBPs的有效控制提供理论依据和技术支持。UV/ClO2可加快IPM的降解,去除速率随着ClO2浓度和UV强度的增加而加快。碱性条件比酸性条件更有利于IPM在UV/ClO2组合工艺下的降解。叔丁醇主导的自由基淬灭实验证实了活性氧物种是体系中起主要作用的自由基。Cl-和NH4+对IPM的降解均起到了促进作用,天然有机物（Natural organic matter,NOM）的影响可忽略不计。在后续氧化过程中发现,经UV/H2O2和UV/ClO2预处理后,常规DBPs和碘代三卤甲烷（Iodide trihalomethane,I-THMs）的生成均显著减少。与UV/Cl2、UV/NH2Cl和UV/H2O2相比,UV/ClO2在控制I-THMs的水毒性问题方面显示出压倒性的优势。UV/ClO2对FLU降解的高效性也在本研究中获得证实。通过淬灭实验和电子顺磁共振谱确定了主要活性物种的作用。UV光解、单线态氧（~1O2）、·OH和活性氯物种（Reactive chlorine species,RCS）的贡献率分别为11.37%、14.72%、19.79%和54.12%。FLU的降解速率随ClO2用量和UV强度的增加而逐渐增加,但随p H的升高而明显下降。Cl-共存对降解速率的影响很小,而HCO3-和NOM则表现出明显的抑制作用。基于FT-ICR-MS分析,提出了FLU的UV/ClO2氧化途径（包括羟基化、脱羧、去甲基化和脱氟）。在后续消毒过程中,UV/ClO2工艺相比较UV/Cl2工艺,由于非自由基途径物种（~1O2）的存在,在控制DBPs生成方面展现出了明显的优势。综上所述,新兴UV/ClO2组合工艺展现出能兼顾降解效率和水毒性风险控制的潜力。与基于·OH和RCS的紫外诱导AOPs相比,UV/ClO2工艺在控制DBPs生成方面的优势更显著,~1O2（非自由基途径的氧化物种）的参与造成了与·OH和RCS不同的氧化特性。本研究通过降解特性、氧化机理、成本效益、降解路径和后续消毒过程中DBPs相关毒性的风险评估等方面系统深入研究了UV/ClO2组合工艺。这对该工艺的实际应用具有重要的指导意义,同时也为饮用水处理过程中DBPs的有效控制提供理论依据和技术支持,有利于有效降低水质风险从而推动水质科学的进一步发展。
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