锂硫电池中单质硫正极材料,理论比容量可达1675 mAh g^-1,而且硫具有资源丰富、价格低廉、环境友好等优点,因此锂硫电池被认为是一种极具应用前景的高能量密度二次电池。然而,硫及还原产物硫化锂（Li₂S）的绝缘性、多硫化物在电解液中溶解引起的“穿梭效应”以及充放电过程中硫正极体积变化大等缺点,严重影响锂硫电池的循环性能,限制其实际应用。通过对作为硫载体的碳材料进行结构设计和表面改性,是改善锂硫电池电化学性能的最主要手段。包含微孔、介孔甚至大孔结构的碳材料可望兼具高比表面积和大孔容的特点,能够实现对单质硫的高效负载;而且,对碳材料进行氮掺杂,不仅能改善其导电性,还能赋予其表面极性,从而通过强烈的化学吸附,抑制多硫化物的溶解损失。本论文制备了两种氮掺杂的多级孔碳材料,并研究了相应的硫/碳复合物正极材料的电化学性能。主要研究内容和结果如下:1、通过软模板法合成有序介孔碳（OMC）,并在氨气氛围下进行活化处理,获得了兼具高比表面积、大孔容和高含氮量的多级孔碳材料（NOMC）。系统研究了氨气活化温度（700°C-1000°C）和活化时间（1 h-15 h）对碳材料结构和化学组成的影响。典型NOMC材料的比表面积和孔容分别为1565 m² g^-1和0.88 cm³g^-1,氮含量达4.4 wt%。将NOMC与硫复合获得锂硫电池正极材料后,电化学测试表明,在335 mA g^-1电流密度下,首圈放电容量可达1095 mAh g^-1,循环100圈后剩余容量为708 mAh g^-1,容量保持率达65%。该电极材料良好的循环稳定性应得益于硫载体碳材料的多级孔结构和氮掺杂,从而赋予材料良好的物理、化学吸附特性,有效抑制了多硫化物的“穿梭效应”。2、发展了一种可大量合成具有“管中管”复杂多级结构中空碳材料（MWNT-HC）的方法。该方法以正硅酸四乙酯（TEOS）为致孔剂前体,间苯二酚/甲醛（RF）树脂为碳源,通过调控二者在溶胶-凝胶过程中聚合速率,将SiO₂和RF先后包覆在多壁碳纳米管表面,经过热解碳化并蚀除SiO₂后,最终获得碳纳米管/中空多孔碳材料。典型材料MWNT-HC比表面积为967 m² g^-1,孔容为1.93 cm³ g^-1,通过后处理法对MWNT-HC进行氮掺杂,氮含量由1.2 wt%提升至4.2 wt%。将MWNT-HC与硫复合获得锂硫电池正极材料后,电化学测试表明,在335 mA g^-1电流密度下,首圈放电容量可达1272 mAh g^-1,循环50圈后容量仍可保持为924 mAh g^-1。该氮掺杂中空碳材料不仅易于合成,而且具有高比表面积、大孔容的结构特点,还可望用于超级电容器和燃料电池等其它储能器件。