【摘 要】
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大气污染严重威胁着人类的生存与可持续发展,其中气态污染物的存在已被确定为一个重要的空气污染因素,并被认为是造成许多健康和环境问题的原因。许多研究认为,氮氧化物是一类非常重要的空气污染物,其中主要成分为NO。近年来,绿色光催化技术在去除NO方面的应用研究备受关注。然而单纯的光催化技术对工业烟气中的ppm级NO的处理难以达到实际应用的效果。将H2O2氧化技术与光催化技术相结合,两者优势互补,对工业烟气
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大气污染严重威胁着人类的生存与可持续发展,其中气态污染物的存在已被确定为一个重要的空气污染因素,并被认为是造成许多健康和环境问题的原因。许多研究认为,氮氧化物是一类非常重要的空气污染物,其中主要成分为NO。近年来,绿色光催化技术在去除NO方面的应用研究备受关注。然而单纯的光催化技术对工业烟气中的ppm级NO的处理难以达到实际应用的效果。将H2O2氧化技术与光催化技术相结合,两者优势互补,对工业烟气中NO的处理具有现实意义。本论文研究制备了具有优异光催化活性的0D/3D CNQDs/MoS2二元复合材料和Fe3O4/CNQDs/MoS2三元复合材料,并考察了在可见光照射下光催化活化过氧化氢去除工业烟气中NO的效果。通过多种表征手段,对复合光催化材料的形貌特征、晶型结构、化学组成、光生载流子分离效率、可见光吸收性能以及能带结构等方面进行了系统的分析。具体的研究内容及研究结论主要包括:通过逐步剥离法制备了石墨氮化碳量子点（CNQDs）,通过改变表面活性剂添加量、反应时间、钼硫比确定了制备3D MoS2纳米花球的最佳反应条件。利用水热法制备了0D/3D CNQDs/MoS2异质结催化剂,并进行了光催化活化过氧化氢去除模拟工业烟气中NO的研究,通过分析反应产物和反应过程中产生的自由基,提出了去除机理。当CNQDs含量为20%时,其结合5%H2O2去除NO的效率为91.8%,是g-C3N4和MoS2单独作用的3.1和3.8倍。0D/3D CNQDs/MoS2复合光催化剂具有优异的循环稳定性,五次循环及连续试验八小时后去除效率仍超过85%。0D/3D CNQDs/MoS2复合材料光催化活性强的主要原因是:CNQDs与MoS2之间形成了Z型异质结,从而促进了电子-空穴的转移和分离。此外,在光催化系统中加入H2O2,所产生的活性自由基·OH和·O2-参与氧化反应,从而提高了NO去除效率。采用溶剂热法制备了Fe3O4/CNQDs/MoS2复合材料,并用于光催化活化过氧化氢去除模拟工业烟气中NO的研究。2D MoS2纳米片相比体相MoS2,有更丰富的硫缺陷和更多的边缘活性位点,因此具有更高的光催化效率。制备的Fe3O4/CNQDs/MoS2结合5%H2O2去除NO的效率为95.1%,而且材料具备优良的耐光腐蚀性和化学稳定性。机理研究结果显示,CNQDs和MoS2之间Z型异质结的构建、Fe3O4中Fe3+对电子的捕获抑制了光生电子空穴对的复合,因此提高了光催化活性。
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