石墨烯是由sp~2杂化碳-碳键按蜂窝状六边形组成的单原子厚的二维碳纳米材料,该材料具有优异的力学、热学、电学以及光学等性能。石墨烯的发现不仅丰富了碳材料家族,而且证明了二维材料可以稳定存在于真实的环境中。自石墨烯发现起,它就引起了人们极大的关注并成为众多科学家研究的热点。与石墨烯相关的性能以及应用被不断地发现和开发。由于石墨烯具有以上优异的性能,因此常用作纳米填料以增强基体材料的力学、热学、电学和摩擦学等性能。随着研究的深入石墨烯更多的性能得到发掘,然而与石墨烯材料性能的研究相比,有关石墨烯与高分子聚合物基体间界面的力学和热学性能的研究报导还相对较少。而众所周知,纳米填料与基体间界面的力学和热学性能对纳米复合材料整体的力学及热学性能具有重要的作用,对石墨烯与基体间界面的力学和热学性能进行分析有助于人们对它们的界面以及纳米复合材料整体的性能进行了解,可以为石墨烯/聚合物纳米复合材料的设计和开发提供一定的参考依据。为了揭示石墨烯与聚合物基体间的界面力学性能,本文在第3章中对石墨烯与聚乙烯(PE)基体间的界面力学性能进行了研究。发现石墨烯与聚合物基体间的界面力学性能受温度的影响很大,温度越高界面的力学性能就越差。虽然缺陷的引入会降低石墨烯的力学性能,但含缺陷的石墨烯与聚合物基体间的界面强度并不一定都会降低。通过分析发现当石墨烯含较少数量的单原子空位缺陷时,界面的强度反而高于不含缺陷的石墨烯与聚合物基体间的界面强度。同时发现拔出速度对界面强度值的计算有较大的影响,拔出速度越大计算得到的界面强度值就越高。由于热运动和自身的结构等原因,平整的单层石墨烯在自然状态下很难稳定存在,因此石墨烯往往会通过生产一些褶皱来维持自身稳定的状态。褶皱的存在将会影响石墨烯与基体间的界面力学性能。本文第4章采用分子动力学方法通过模拟含褶皱的石墨烯拔出高分子聚合物基体的过程,研究了褶皱对界面力学性能的影响。同时还分析了基体里聚合物分子链的长度、基体的类型以及拔出速度对含褶皱石墨烯与聚合物基体间的界面力学性能的影响。计算的结果表明,与平面结构的石墨烯相比,褶皱的存在可以有效地增强石墨烯与聚合物基体间的界面强度。含褶皱的石墨烯与基体间的界面力学性能对基体分子链长度的响应与基体的类型有关。当聚乙烯基体分子链长度大于40个重复单元的长度时,界面的力学性能受基体分子链长度的影响很小。而对于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基体,界面的力学性能随基体分子链长度的增加先减小后增大。在基体分子链较长且拔出速度小于0.005A/fs时,拔出速度对界面力学性能的影响可以忽略不计。本文的第5章通过使功能化的石墨烯在法向和切向两个方向拔出聚合物基体的方法,研究了功能化石墨烯与聚合物基体间的界面粘结强度和界面剪切强度以及界面Ⅰ型和Ⅱ型的断裂韧性。通过碳-碳键将聚乙烯分子链接枝在石墨烯表面上的碳原子,分析了不同接枝密度和接枝的聚乙烯分子链的长度对界面力学性能的影响。研究结果表明,接枝密度和接枝的聚乙烯分子链的长度对功能化石墨烯与聚乙烯基体间的界面力学性能有较大的影响。同时还发现功能化石墨烯/聚乙烯纳米复合材料的Ⅱ型界面断裂韧性高于Ⅰ型界面断裂韧性。在第6章中,将一维碳纳米管和二维石墨烯通过碳-碳共价键和非共价键π-π键进行连接,分别生成共价键连接的三维杂化石墨烯-碳纳米管结构和非共价键连接的三维杂化石墨烯-碳纳米管结构。通过分子动力学方法模拟杂化结构在石墨烯法向方向拔出基体的过程,研究了石墨烯与碳纳米管的两种连接方式对界面力学性能的影响。同时还考虑了碳纳米管的排列角、长度、半径以及碳纳米管类型对界面力学性能的影响。研究结果显示,以非共价键π-π键堆叠而成的杂化石墨烯-碳纳米管结构与聚乙烯基体间具有更好的界面力学性能。通过增加碳纳米管的长度和适当控制碳纳米管的半径可以提高以共价键方式连接而成的杂化石墨烯-碳纳米管结构与聚乙烯基体间的界面力学性能。此外,共价键连接的杂化石墨烯-多壁碳纳米管结构对界面力学性能的增强效果优于共价键连接的杂化石墨烯-单壁碳纳米管结构。三维杂化石墨烯-碳纳米管结构兼顾了碳纳米管轴线方向和石墨烯面内方向优异的热学性能。而该杂化结构与基体间的界面热学性能还鲜有报导。因此,在本文的最后采用非平衡分子动力学(NEMD)方法分析了三种杂化石墨烯-碳纳米管结构与聚乙烯基体间的界面热传导性能,同时碳纳米管的半径以及碳纳米管的类型对界面热传导性能的影响也进行了相应的分析。与石墨烯相比,共价键连接的杂化石墨烯-碳纳米管具有更好的界面热传导性能。主要原因是石墨烯与碳纳米管共价键连接后杂化结构面外的振动功率谱(VPS)重新进行了分布,从而增加了与聚乙烯的VPS的重叠范围。同时还发现共价键连接的杂化石墨烯-单壁碳纳米管结构的界面热传导性能优于共价键连接的杂化石墨烯-多壁碳纳米管结构的界面热传导性能。