高效绿光钙钛矿发光二极管的界面修饰与瞬态响应研究

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钙钛矿发光二极管(PeLEDs)因其可调的发光光谱、高色纯度、较高的荧光量子产率(PLQY)并且可使用溶液法制备等诸多优势被认为是下一代发光和显示器件,在光电领域内备受关注。PEDOT:PSS(Poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene):poly-(styrenesulfonate))因其良好的空穴传输性能以及简单的薄膜制备方法,被广泛应用在发光器件中。但由于一步法旋涂的钙钛矿成膜较差,界面缺陷多,容易引起界面荧光猝灭,阻碍了器件性能的提高。此外,探究PeLEDs的瞬态电致发光性能对实现钙钛矿的实际应用具有重要作用,然而目前相关报道较少。为提升PEDOT:PSS的亲水性能,本论文提出使用硫氰酸铵(AT)作为掺杂剂引入到PEDOT:PSS中。AT的添加不仅增加表面的亲水性能,而且还促进钙钛矿晶体导向性生长;更为重要的是能够钝化钙钛矿的界面缺陷,提高激子寿命。基于AT界面修饰的策略,PeLEDs实现了 14.7%的外量子效率(EQE),器件的操作稳定性T50寿命实现了 199.2 min(亮度初始值为150 cd m-2)。柔性器件也实现了12.5%的EQE。结合X射线光电子能谱、傅立叶变换红外光谱分析可知,AT分子中的铵根离子和硫氰根离子可以与钙钛矿产生相互作用力,优化晶体生长,钝化未配位铅离子所引起的缺陷,从而提高激子辐射复合效率。此外,本论文借助瞬态电致发光技术深入探究了组分工程、界面能级调控对PeLEDs瞬态性能产生的影响。聚乙二醇(PEG)作为有机大分子掺杂到钙钛矿前驱体溶液中,弥补了钙钛矿的缺陷,降低非辐射复合。因此,PeLEDs在测试中表现出较好的稳定性。PO-T2T(2,4,6-tris[3-(diphenylphosphinyl)phenyl]-1,3,5-triazine)相比TPBi(tris(1-phenyl-2-benzimidazolyl)benzene)拥有较高的载流子迁移率和与钙钛矿更加匹配的能级,因此器件的开启电压降低至2.2V。然而,由于不平衡载流子的注入和界面间存在的缺陷态,致使器件在循环测试中表现出较差的稳定性能。
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