论文部分内容阅读
柴油的低硫化日益受到人们的关注,加氢脱硫是生产低硫柴油的有效手段,开发具有良好分散性的加氢脱硫催化剂是实现这一过程的关键。γ-A12O3具有合适的酸性、机械强度及合理的孔径分布,是应用最广泛的加氢催化剂载体。水滑石前驱体经焙烧可以实现活性组分的高度分散度,具有良好的催化活性。本研究采用原位晶化的方法在γ-Al2O3载体上合成了LDHs(水滑石),经过焙烧制备活性组分在γ-A12O3载体上高度分散的镍钨加氢脱硫复合材料。首先以尿素为沉淀剂,在γ-Al2O3的表面原位合成TAMA(对苯二甲酸)-Ni-Al-LDHs/γ-Al2O3,通过离子交换的方法将W引入水滑石层板之间得到了PW120403--Ni-Al-LDHs/γ-Al203复合材料,经过干燥、焙烧制备了NiO-WO3在γ-A12O3上高度分散的复合材料。基于对苯二甲酸根阴离子交换程度不高的特点,在焙烧水滑石方法的基础上,采用浸渍方法提高复合材料中WO3的含量。首先焙烧TAMA-Ni-Al-LDHs/γ-Al2O3得到NiO/γ-Al2O3复合材料,采用等体积浸渍方法调变WO3的含量,原料利用率约100%。复合材料平均孔径6.523nm,孔容0.408cm3/g,比表面积226.1m2/g,与γ-Al2O3相比,孔径和孔容降低,比表面积增大。鉴于硝酸根阴离子容易被离子交换的特性,采用氨水沉淀法在γ-Al2O3上原位合成了硝酸根阴离子插层的NO3-Ni-Al-LDHs,通过离子交换将磷钨酸根阴离子引入层间得到PW120403--Ni-Al-LDHs/γ-Al203复合材料,经过干燥焙烧得到NiO-WO3/γ-Al2O3复合材料。制备的复合材料W03含量大幅度提高且在一定范围内可调,其平均孔径为6.587nm,孔容0.373cm3/g,比表面积214.4m2/g。以上研究结果表明,氨水沉淀法原位合成的N03--Ni-Al-LDHs/γ-Al203复合材料,具有较高的比表面积,水滑石微晶原位生长于载体的表面及孔道内。经过焙烧制得的NiO-WO3/γ-Al2O3复合材料,其活性组分含量高且在一定范围内可调,为柴油加氢催化剂的制备开辟了一条全新的技术路线。