吸收塔内离子液体吸收二氧化碳流体动力学研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:luckyhelen
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目前,温室气体的迅速增长已经给我们的社会带来了严重的危害,例如迅速加剧的全球变暖。传统的胺基水溶液化学吸收法在CO2捕集方面有着广泛的工业应用。然而,这些方法还有些缺点,例如,易挥发、高度不经济、高能耗和腐蚀性。甲醇具有表面张力低、粘度小、易得、捕集性能好等优点,在工业上也被用作物理溶剂捕集CO2。但其高挥发性导致了巨大的溶剂损失,使分离过程不经济。因此,人们期望采用合适的吸收过程。目前,环境友好型离子液体(ILs)因其低挥发性、多功能性和可调性,被认为是CO2捕集的理想选择。除了纯IL以外,使用常规IL与其他溶剂(如水、纯胺、甲醇)的二元混合物可能是实现CO2捕集的合适方法。胺与IL的结合减少了胺组分的损失,并降低了溶剂再生的成本。相似地,IL与MeOH的二元混合物比纯IL或纯MeOH更适合用于捕获CO2。鼓泡塔在工业分离过程中得到了广泛的应用,对于工业吸收塔,强烈建议对其流体动力学行为和传质特性进行深入的研究。本研究首次比较了纯IL(即[BMIM][BF4])与它的二元混合物的气泡尺寸分布,平均气泡尺寸(d32),气含率和界面面积,它的二元混合物包含单乙醇胺中(MEA体积百分比为10%和20%)和甲醇(MeOH的体积百分比为33.33%和66.66%)。实验是在带有多孔分布器(16μm)的小型圆柱形鼓泡塔中进行的,并通过高速相机对其进行了测量。此外,为了深入了解设计和操作因素的影响,例如分布器的孔径(4-9μm和16μm),塔直径,温度和气体量,对纯净IL系统进行了实验。结果发现,与纯IL相比,二元混合物中的气泡尺寸更小。随着MEA或MeOH浓度的增加,d32减小,气含率和界面面积均增加。与MEA相比,MeOH的影响更为明显。在纯IL中,d32会因为减小气体分布器的孔径而显著减小,这会增加总的气含率和界面面积。升高温度会表现出相似的变化趋势。塔直径对d32的影响可忽略不计,但在小直径的塔中,气含率和界面面积相对较高。另外,在实验测量的基础上提出了经验相关性模型,以预测纯IL中的气含率。预测的气含率与实验测得的气含率显著一致。我们使用数值模拟方法研究了不同的气体分布器和水平挡板配置对长方体鼓泡塔流体动力学特性的作用。最初,液体的时间平均速度,气含率,局部和整体Sauter平均直径以及整体气含率的CFD结果与以前的实验测量结果吻合较好。随后,我们将验证后的CFD模型进行了扩展,研究了不同结构的气体分布器和挡板对不同表观气速(Ug)下总气泡尺寸分布(BSD)、气相分布、总气含率和界面面积的影响,并对挡板引起的液体循环进行了解释。CFD结果表明,气体分布器和Ug对气含率和界面面积均有显著影响。通过增加分布器中单个气孔的数量和减小气孔的尺寸,提高了整体气含率和界面面积。气泡的大小分布受气体分布器的影响很大,特别是在低气体速度下。使用气体分布器S72可以实现气泡尺寸分布的最高均匀性。在有折流板的情况下,整体涡的分裂大大改善了液体的循环,从而产生了更高的气液相互作用。而且,气泡的聚并被显著地促进,导致大尺寸气泡的分数的合理增加。但由于挡板同时增大气含率和气泡尺寸,对界面面积的影响并不明显。本研究结合计算流体动力学(CFD)和响应面法(RSM)对用于CO2-IL([BMIM][BF4])吸收系统的长方体鼓泡塔进行了仿真和优化。利用IL的特定阻力模型对Euler-Euler模型进行修改,并通过与群平衡模型(PBM)耦合来改进气体和液体的相互作用。此外,基于在IL中吸收CO2的假设,使用标量输运方程来解释溶解在IL中的CO2质量分数。获得的Sauter平均直径和气含率的CFD结果与实验结果吻合较好。经过验证的CFD模型能够预测不同因素对CO2溶解的影响。选择工作温度(T),压力(P)和气体表观速度(Ug)作为设计因素。同时,选择溶解在IL中的CO2作为响应。CFD结果表明,压力和气体速度对溶解的CO2的影响比温度高。方差分析结果表明,所有独立变量,包括A(Ug),B(P),C(T)和AB(Ug和P的相互影响)都是非常显著的模型项。通过回归分析,提出了基于模型变量的函数方程来估计吸收结果。回归模型与CFD计算结果吻合良好,获得最佳条件为:Ug为10mm/s,P为1MPa,T为303K。论文中第一部分的研究结果将提供足够的数据库来开发和验证CFD模型并扩展CFD研究,以了解各种ILs及其混合物上气泡柱的复杂现象。第二部分,对空气-水体系进行研究的目的是在不同分布器下捕捉基本的流体动力学现象,改进鼓泡塔的结构,这将为扩展对CO2-IL和CO2-IL混合物系统的研究提供基本指导,此外,还将设计新的工业吸收装置配置。目前采用的CFD-RSM组合法已被证明是CO2-IL气体吸收系统模拟和优化的一种有效的理论方法。该方法可广泛应用于各种ILs及其二元混合物,以期开发CO2捕集的新应用。
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