Al2O3和蜂窝陶瓷负载金属氧化物催化臭氧氧化降解水中丙烯酸的研究

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本研究以Al2O3颗粒和蜂窝陶瓷为载体,采用过量浸渍法负载铁、铜两种过渡金属的氧化物制备了负载型催化剂,考察了硝酸盐浸渍液浓度、焙烧温度和焙烧时间等因素对催化剂制备的影响,优化出了制备催化剂的最优工艺,并以丙烯酸为目标污染物,对催化剂性能进行考察。在单独臭氧氧化实验中,考察了丙烯酸初始浓度,初始pH和臭氧投加量对丙烯酸的去除效果。最佳制备条件下的催化剂在最优工艺条件下进行去除丙烯酸的实验,丙烯酸的去除率有了很大的提升。实验结果如下:  (1)分别以?-Al2O3颗粒和蜂窝陶瓷作载体,采用过量浸渍法负载Fe2O3和 CuO,制备了4种不同的催化剂,优化出了制备催化剂的最佳条件。实验结果表明,制备Fe2O3/?-Al2O3和CuO/?-Al2O3催化剂的最佳工艺条件为:硝酸铁或硝酸铜溶液浓度为0.75mol/L,焙烧温度为500℃,焙烧时间为5h;制备Fe2O3/蜂窝陶瓷和CuO/蜂窝陶瓷催化剂的最优工艺条件为:硝酸铁或硝酸铜溶液浓度为0.75mol/L,焙烧温度为550℃,焙烧时间为5h。  (2)利用比表面积测定、X射线衍射、扫描电子显微镜等测试手段对新制备得到的催化剂结构进行了表征。结果表明,本研究制备得到的催化剂成功负载了Fe2O3和CuO等活性组分,且催化剂表面活性组分分散均匀。通过消解-原子吸收法测定得到Fe2O3/?-Al2O3、CuO/?-Al2O3、Fe2O3/蜂窝陶瓷和CuO/蜂窝陶瓷四种催化剂中金属氧化物的负载率分别为3.37%、3.53%、0.36%和0.44%。  (3)以丙烯酸为模拟废水,考察了不同的实验参数如pH、丙烯酸初始浓度、臭氧投加量对臭氧降解丙烯酸去除的影响效果。在酸性条件下,初始pH对丙烯酸的去除没有明显的效果;而在碱性条件下,丙烯酸去除率随着pH的增大而增大,当pH=12时,丙烯酸去除率略有下降。丙烯酸去除率与初始浓度成反比,与臭氧投加量成正比。  (4)Fe2O3/?-Al2O3和 Fe2O3/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的COD的去除率分别为93.4%和83.1%,比单独臭氧化时的COD去除率69.9%有大幅度的提高;Fe2O3/?-Al2O3和Fe2O3/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的TOC的去除率分别为82.7%和75.2%,比单独臭氧氧化时TOC去除率分别提高了31%和24%;Fe2O3/?-Al2O3和Fe2O3/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的降解率分别为99.16%和97.24%,较单独臭氧氧化提高了6%和4%。  (5)CuO/?-Al2O3和CuO/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的COD的去除率分别为88.2%和76.5%,比单独臭氧化时的COD去除率69.9%有较大的提高;CuO/?-Al2O3和CuO/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的TOC的去除率分别为75.8%和73.2%,比单独臭氧氧化时 TOC去除率分别提高了23%和21%;CuO/?-Al2O3和CuO/蜂窝陶瓷催化剂对丙烯酸的降解率分别为98.1%和95.8%,较单独臭氧氧化提高了5%和3%。  (6)Fe2O3/?-Al2O3催化剂对臭氧氧化降解丙烯酸的催化效果优于Fe2O3/蜂窝陶瓷催化剂,CuO/?-Al2O3催化剂的催化效果好于CuO/蜂窝陶瓷催化剂,负载Fe2O3的催化剂催化臭氧氧化丙烯酸废水的效果优于负载CuO的催化剂。
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