【摘 要】
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开发高效有序的挥发性有机物（VOCs）吸附材料具有重要的意义。然而关于吸附VOCs材料普遍存在吸附性能低的缺点,而金属有机骨架（MOFs）因其高吸附性能而被熟知。但是MOFs因存在水稳定性问题以及在加工过程中致密性会导致吸附性能降低,因而一直没有实现工业化大规模应用。在本研究工作中,以对苯二甲酸（H2BDC）为有机配体,Cr（NO3）3·9H2O以及Mg（NO3）2·6H2O为金属盐合成的MOFs
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开发高效有序的挥发性有机物（VOCs）吸附材料具有重要的意义。然而关于吸附VOCs材料普遍存在吸附性能低的缺点,而金属有机骨架（MOFs）因其高吸附性能而被熟知。但是MOFs因存在水稳定性问题以及在加工过程中致密性会导致吸附性能降低,因而一直没有实现工业化大规模应用。在本研究工作中,以对苯二甲酸（H2BDC）为有机配体,Cr（NO3）3·9H2O以及Mg（NO3）2·6H2O为金属盐合成的MOFs材料（MIL-101（Cr）、MIL-101（Cr,Mg））,在聚丙烯酸酯球形颗粒（PA载体）及具有功能化的聚丙烯酸酯球形颗粒（PA-NH2）上原位生长MIL-101（Cr）/PA、MIL-101（Cr,Mg）/PA-NH2,对两种复合材料进行苯、甲苯吸附性能评价,主要的研究内容如下:（1）采用乳液聚合以及悬浮聚合的方式制备PA载体,把MIL-101（Cr）前驱体溶液浸渍到孔隙率发达、硬度高的载体内部。通过限制前驱体溶液的浓度和改变浸渍方式,调控前驱体溶液在载体中的扩散,从而有效地控制MOFs晶粒的原位生长以及复合材料的孔结构,形成高效有序的纳米复合材料。对MIL-101（Cr）/PA的结构与形貌进行表征,证明MIL-101（Cr）在PA载体内合成;对其性能进行表征,结果表明:MIL-101（Cr）/PA相比较于MIL-101（Cr）粒径减少60%,实现了MOF晶粒的纳尺度化分散均匀;MIL-101（Cr）/PA介孔含量增多,为客体分子提供了通道;MIL-101（Cr）/PA对苯吸附容量为1093.0mg/g,对甲苯的吸附量高达1356.7 mg/g,分别是MIL-101（Cr）的1.03倍、1.13倍;MIL-101（Cr）/PA对甲苯的突破曲线模拟结果与PFO模型保持一致。（2）将PA载体放大250倍,密度稳定维持在0.11～0.13 g/m L,具有良好的孔隙率。进一步改进放大的PA载体,获得胺基功能化的PA-NH2载体。引入Mg2+,对MIL-101（Cr）改性,以增强其疏水性。通过对MIL-101（Cr,Mg）调控,实现对复合材料MIL-101（Cr,Mg）/PA-NH2晶体的可控生长。通过对复合材料进行结构及性能测试,能证实MIL-101（Cr,Mg）在载体内部合成。其对苯的吸附量为1196.0 mg/g,与单金属复合材料相比提高了9.5%;通过复合材料的疏水角测试以及水破坏性测试,证明MIL-101（Cr,Mg）/PA-NH2具有强疏水性,在水中浸泡21天仍保持稳定。本研究中,已实现MOFs的纳尺度化均匀分散,为解决MOFs在工业生产中的堆积降效问题提供了新思路,为MOFs复合材料工业化生产提供了技术支持。
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