【摘 要】
：
硫化钼（MoSx）是当前最热门的一类析氢反应（HER）催化剂。它具有成本低、地球丰度高、稳定性好等优点,但是其活性位点有限、导电性差等缺点,限制了其实际的应用。本论文首先采用基于密度泛函理论的计算方法,探讨了不同硫钼比与硫化钼材料催化活性的关系,并采用简单高效的热还原法、球磨法、电弧法,制备了高活性硫化钼基HER催化剂。主要研究内容包括:1.采用基于密度泛函理论计算方法,探究了不同硫钼比与MoS2
论文部分内容阅读
硫化钼（MoSx）是当前最热门的一类析氢反应（HER）催化剂。它具有成本低、地球丰度高、稳定性好等优点,但是其活性位点有限、导电性差等缺点,限制了其实际的应用。本论文首先采用基于密度泛函理论的计算方法,探讨了不同硫钼比与硫化钼材料催化活性的关系,并采用简单高效的热还原法、球磨法、电弧法,制备了高活性硫化钼基HER催化剂。主要研究内容包括:1.采用基于密度泛函理论计算方法,探究了不同硫钼比与MoS2材料催化活性的关系。计算结果表明当Mo:S=1:1.81-1:1.75时,MoS2氢吸附自由能趋近于0。2.采用热还原法制备了 MoS2-x催化剂材料（H-MoS2）,其Mo:S=1:1.79,展现了良好的催化活性和稳定性。同时研究了反应时长对催化剂HER催化性能的影响。实验结果表明,持续加热4h的产物H-MoS2（4）材料,具有更佳的HER催化活性。3.采用一种简单的球磨还原法,制备了高效硫化钼催化剂材料（DR-MoS2）,其Mo:S=1:1.8。在球磨过程中,纳米铜粉将二硫化钼还原,在二硫化钼片层中产生硫空位,硫空位的引入增加了材料的活性位点。实验结果表明,DR-MoS2催化剂在电流密度为10 mA cm-2时,在酸性和碱性介质中所需过电位分别为176和189mV,催化活性明显增强,特别是在碱性溶液中,超过了以往报道的大多数硫化钼基催化剂。4.通过电弧法,制备了多硫化钼催化剂材料（A-MoSx）,其Mo:S=1:1.45。电化学测试表明,A-MoSx催化剂在酸性条件下HER催化活性优异,在电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为156 mV。综上,本论文采用基于密度泛函理论的计算方法,得到结论——通过改变硫化钼材料的Mo/S 比,可以调节其HER催化活性,并采用简单有效的热还原法、球磨法、电弧法制备了高效的硫化钼基催化剂,制备得到的催化剂均表现出增强的催化活性。
其他文献
随着不可再生能源的不断消耗,其储量日益减少,发展以核能为代表的多种可再生能源刻不容缓。核能中轻核元素的聚变反应,因其具有可再生和低放射污染等优势越来越受到关注。为了更有效的利用轻核元素的聚变反应,目前最具前景的解决方案之一是采用磁约束方法长效控制核聚变中的燃烧等离子体。国际热核实验反应堆计划的实施拟系统验证其可行性。但是,反应堆用金属结构材料的服役问题成为制约上述工作的主要瓶颈之一。结构材料及异质
氢能被认为是二十一世纪最具发展前景的可再生能源。电解水制氢是一种绿色环保、可持续获取氢能的有效途径。然而,目前电解水制氢催化剂存在成本高、反应效率低、电能消耗大等问题,严重限制了其大规模应用。因此,开发高效低成本催化剂是电解水制氢工业化的关键。过渡族金属基纳米催化剂成本低,并显示出良好的电解水催化活性,然而其稳定性较差,无法满足工业应用大电流密度下长时间服役的要求。针对目前电解水催化剂普遍存在的活
随着资源的枯竭和国家地下战略空间的需求,竖井的建设深度不断增加,其穿越的地层环境复杂性也不断增加,导致其面临的灾害危险性加大。竖井作为地面与地下空间联通的重要管廊,研究其安全高效的打通对我们经济社会建设和科学发展具有重要的现实意义和战略意义。本文是国家十三五重点研发计划“深部金属矿建井与提升关键技术”重点课题“深竖井建设工程风险分析基础理论与方法”的组成部分,以纱岭金矿深竖井为工程背景,在多场探测
细胞是生命的基础,为了揭示生命活动的规律,必须对细胞结构和功能进行深入研究。肿瘤细胞具有与正常细胞不同的蛋白表达与代谢行为,且在单细胞水平上表现出高度异质性。系统研究复杂组织中肿瘤细胞的异质性可以使人们更好地了解癌症发生和发展的机制。传统的基于荧光分子标记的肿瘤细胞检测技术不可避免地会影响到细胞内的成分甚至干扰基因表达,也难以对肿瘤细胞的蛋白功能及代谢行为进行实时监测。为了获得准确且定量的生物学数
我国煤炭资源主要分布在生态环境脆弱、水资源稀缺的西部矿区。煤炭开采产生的大量矿井水,大多是以矿井水外排的方式输送到地表,干旱少雨的西部地区,矿区年蒸发量是降水量的6倍,矿井水的利用率仅有25%,这不仅造成水资源的浪费,同时排出的浓盐矿井水也会对生态系统的平衡产生一定的影响。为了保护和利用地下水资源,一些矿山利用采空区构建地下水库储存矿井水。煤柱作为地下水库的坝体,处于长期浓盐水浸泡环境,造成煤柱物
目的 探讨桥本甲状腺炎患者血标本中相关生化指标变化及其与甲状腺功能的关系。方法 选取2018年6月至2022年12月河南省焦作市妇幼保健院和河南省焦作市人民医院176例桥本甲状腺炎患者作为病例组，按甲状腺功能分为甲状腺功能正常组（68例）、亚临床甲减组（71例）、临床甲减组（37例），另选185例健康体检者作为对照组。比较病例组和对照组血清甲状腺功能指标、外周血微小核糖核酸-454（microri
由ⅣB、ⅤB和ⅥB族过渡金属元素组成的体心立方（bcc）单相高熵合金或以bcc为主要组成相的高熵合金,不仅表现出极高的强度和硬度,还在功能材料领域如超导、储氢、形状记忆和阻尼方面呈现出巨大的应用潜力。然而,此类bcc高熵合金的室温塑性变形能力通常较差,极大地限制了其制备加工和工程应用。如何在保持高强度的同时获得良好的室温塑性是该类高熵合金的研究重点和难点。基于亚稳工程调控思路,使材料在变形过程中发
近年来,高强高弹Cu-1 5Ni-8Sn合金作为铍铜合金最具潜力的替代材料逐渐受到人们的青睐,然而其Sn元素过饱和易偏析的特性极大地限制了该合金的发展。虽然粉末冶金、melt-spinning、喷射成形等先进制造技术在控制该合金的元素偏析上取得了较好的效果,但这些制备技术仍存在工艺流程长、产品形状尺寸受限、材料利用率低等问题。基于粉末自由成形的激光增材制造技术以其快速凝固的技术优势可有效抑制合金元
有效治理挥发性有机物（VOCs）污染,改善大气生态环境,是当前社会关注的热点问题之一。“十四五”提出VOCs排放总量要减少10%以上,在众多VOCs去除技术中,催化氧化法广受关注,该技术关键在于经济、高效催化剂的研发。传统的块体催化剂普遍存在活性位点较少、低温活性较差以及对反应机理认识不足等问题。二维（2D）超薄纳米催化剂具有原子层级厚度及独特的电子结构,且表面具有大量活性位点,可较好的提升低温活
核电作为一种新型可持续清洁能源,已是全球电力供应的重要支柱之一,更重要的是,第四代裂变反应堆和核聚变反应堆被认为是可以彻底解决人类能源问题的手段之一。高性能反应堆结构材料对于核电站的安全稳定运行起着重要的作用,而面对新型反应堆中更加复杂且严酷的服役环境,传统核反应堆材料难以满足服役要求,探索研发新一代核反应堆材料是新型核能技术发展的关键。当前研究表明,含析出强化相的面心立方（fcc）多主元合金有望