消毒副产物NDMA的形成及影响因素的研究

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亚硝基二甲胺(NDMA)是一种强致癌性物质,其已被确认是与氯胺消毒有关的副产物,成为水处理界的研究热点。聚胺(polyamine)和聚二甲基二烯丙基氯化铵(polyDADMAC)在水处理中常用作絮凝剂或助凝剂,已被确认是NDMA的前质。鉴于NDMA的毒性及这两种絮凝剂使用的普遍性,论文将polyamine和polyDADMAC作为前质,研究相关水处理过程中NDMA的生成规律及影响因素,对降低饮用水风险、保障饮用水水质具有重要意义。论文利用GC-MS技术对NDMA进行定性定量分析,揭示了氯胺消毒形式及预氧化对NDMA形成的影响;利用GC-FID和DPD分光光度法分别检测了二甲胺(DMA)和氯(自由氯和组合氯)的浓度,对NDMA的形成机理进行了简单探索。论文研究了氯氮比及氯与氨的投加顺序对NDMA形成的影响,结果表明折点后加氯能显著减少polyamine及polyDADMAC生成NDMA的量;与预先配制一氯胺及先投加氯后投加氨的消毒方式相比,先投加氨后投加氯的消毒方式使polyamine及polyDADMAC生成的NDMA更多,采用先投加氯后投加氨的消毒方式时,二者生成NDMA的量均随投加时间间隔的增加而减少;相同消毒条件下,polyamine的NDMA生成潜能较polyDADMAC大;消毒过程中,二氯胺及DMA的形成是NDMA形成的关键。研究了采用氯胺消毒时,预氯化对NDMA形成的影响,结果表明当采用polyamine为NDMA前质时,预氯化显著增大了NDMA生成量,当采用polyDADMAC为NDMA前质时,预氯化略微增大了NDMA生成量;预氯化时的pH值对polyamine及polyDADMAC形成NDMA的影响均较显著,中性条件下二者生成NDMA的量均较酸性及碱性条件大;在此反应体系中,NDMA的主要生成途径可能是polyamine或polyDADMAC首先被降解为二甲胺(DMA),然后DMA与二氯胺通过氯化偏二甲肼(Cl-UDMH)路径形成NDMA。还研究了采用氯胺消毒时,高锰酸钾预氧化对NDMA形成的影响,结果表明当采用polyamine为NDMA前质时,NDMA生成量随着高锰酸钾投加量的增加而增加;当采用polyDADMAC为NDMA前质时,NDMA生成量随着高锰酸钾投加量的增加而减少;预氧化时的pH值对polyamine及polyDADMAC形成NDMA的影响均较显著,pH越高时,二者形成NDMA的量均越多;在此反应体系中,polyamine作为前质时,NDMA的主要生成机理可能为自由基机理;polyDADMAC作为前质时,NDMA的主要生成机理可能为Cl-UDMH机理。
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