水滑石为前躯体的Ni-Fe和Ni改性的Cu-Co合金催化剂用于合成气制乙醇的研究

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我国作为能源消耗大国,而“富煤、贫油、少气”的能源结构使得煤炭成为我国主要的能耗资源。近年来,由于化石燃料的日益耗竭和环境问题的日益突出,基于战略储备考虑,开发新型可替代燃料已经迫在眉睫。乙醇作为一种清洁、可再生、高能量密度的燃料,可以由合成气直接催化转化,被认为是一种理想的替代燃料。目前工业生产中,乙醇主要通过粮食发酵和乙烯水合制得,但这些工艺对环境有一定的污染、对设备的要求高,且酸回收成本高。合成气是一种一氧化碳与氢气的混合物,由于其制备工艺比较成熟且价格低廉,以合成气为原料直接合成乙醇受到了广泛关注。但该催化剂的催化性能并不理想,因而限制了其工业化应用。本文利用水滑石结构中金属离子可以在原子水平上高度分散的特点,采用共沉淀法,制备了一系列NixFe1-x/MgAl2O4和Cu1Co2-xNix/Al2O3合金催化剂,并研究了其在合成气直接制乙醇中的催化性能。
  采用共沉淀法制备了一系列不同Ni/Fe摩尔比的(NixFe1-x)MgAl-LDHs催化剂前驱体,由于所有元素在LDHs前驱体中在原子水平上均匀分布,催化剂前驱体经过煅烧还原,形成了Ni-Fe合金。此外,Ni-Fe合金与MgAl2O4载体之间存在较强的相互作用,使Ni-Fe合金纳米颗粒在MgAl2O4载体上高度分散。结果表明,Ni-Fe合金对CO的较强的吸附能力和Ni-Fe之间的协同催化作用,使双金属Ni-Fe合金具有优异的催化活性和对乙醇的高选择性。此外,较强的抗烧结能力和稳定的合金结构使催化剂具有良好的催化稳定性。本研究提出了一种新的合成气直接制乙醇的催化体系。
  采用共沉淀法制备了一系列不同Co/Ni摩尔比的(Cu1Co2-xNix)Al-LDHs催化剂前驱体,催化剂前驱体经过煅烧还原,形成了三金属Cu-Co-Ni合金。三金属组分之间相互稀释,相互作用,Ni的引入弱化了Co活性位点上碳链增长的能力,使得碳链加氢变得缓和。Cu、Co和Ni三种金属组分之间的协同催化作用,提高了对乙醇的选择性。
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