【摘 要】
：
近年来,过一硫酸氢盐（PMS）在废水有机污染物降解方面有着广泛的关注,其中钴基催化剂是在PMS活化方面研究最早最多的一类催化剂,但由于钴离子有一定毒性,因此降低催化剂用量并提高催化活性是需要关注的问题。本论文以酸性橙7（AO7）作为目标污染物,研究了中性p H条件下以Ca2+为代表的路易斯酸（LA）离子促进Co2+活化PMS降解有机污染物的效果,并制备了钴酸钙（Ca2Co2O5）以实现非均相催化,
论文部分内容阅读
近年来,过一硫酸氢盐（PMS）在废水有机污染物降解方面有着广泛的关注,其中钴基催化剂是在PMS活化方面研究最早最多的一类催化剂,但由于钴离子有一定毒性,因此降低催化剂用量并提高催化活性是需要关注的问题。本论文以酸性橙7（AO7）作为目标污染物,研究了中性p H条件下以Ca2+为代表的路易斯酸（LA）离子促进Co2+活化PMS降解有机污染物的效果,并制备了钴酸钙（Ca2Co2O5）以实现非均相催化,研究钙协同催化剂活化PMS降解有机污染物的催化性能和反应机理。本文开展的研究内容如下:（1）在Co2+/PMS体系中添加了Ca2+促进AO7的降解,比如Co2+/Ca2+/PMS体系中AO7的降解速率为0.14 min-1,分别是Co2+/PMS(0.08 min-1)和Ca2+/PMS(0.006 min-1)体系的1.75倍和23.3倍,并随着LA的酸度增加,AO7的降解率先提高后降低,K+、Na+、Ba2+和Ca2+的添加使其提高,而Mg2+、La3+、Y3+的加入会抑制降解,其中PMS分解的速率会随着LA的路易斯酸度的增加而加快。通过拉曼光谱和循环伏安的表征结果以及分解实验发现,Ca2+等弱LA作为吸电子物种,增加了PMS的氧化能力,Co2+作为单电子还原剂,能更快速地还原PMS,形成活性自由基物种;而La3+和Y3+作为强LA,PMS则发生双电子转移过程,形成双氧体。（2）因均相体系中Co2+的存在会造成水污染,为了进一步探讨钙钴协同催化氧化的作用,利用溶胶-凝胶法制备了Ca2Co2O5催化剂,实现非均相钙协同催化剂活化PMS降解有机污染物。由XRD和XPS的表征结果发现,制备的Ca2Co2O5具有独特层状结构和多重钴氧化态,由六角形Co O2层和变形岩盐Ca2Co O3组成,有Co（Ⅱ）、Co（Ⅲ）和Co（Ⅳ）三种价态。Ca2Co2O5/PMS体系在7.5min内能够降解高达93%的AO7,反应速率为0.58 min-1,分别是Co3O4/PMS和Co2+/PMS体系的2.6倍和3.9倍。催化剂5次循环使用后去除效率仍有80%,分析发现Ca2+的浸出是导致催化剂活性轻微损失的原因。通过猝灭实验和电化学表征发现Ca2Co2O5活化PMS通过两种方式产生活性物种:一种是PMS被活化产生SO4·-和·OH,这些自由基接着降解底物;另一种是催化剂与PMS和AO7形成配合物,它们之间会产生直接的电子转移,从而底物被分解。基于以上的研究成果,本文发现Ca2+的加入能够提高Co2+/PMS/AO7体系的反应速率,且随着添加LA离子酸度的升高,反应速率先升高后降低,PMS分解率不断升高;还制备了能高效稳定降解有机污染物的Ca2Co2O5催化剂,进一步研究了钙钴协同催化活化PMS的反应机理,为钴基催化剂的改性以及PMS活化原理提供了思路创新和理论基础。
其他文献
化石能源是目前全球最重要的能源,但其面临枯竭危机和其导致的严重环境污染已成为主要挑战。太阳能作为一种源源不断的清洁能源,可以有效的解决能源短缺的问题。发展具有高效光热转换的材料是对太阳能有效利用的手段之一,这种材料可以将光的辐射转化为热,得到了广泛的关注。废旧蛋壳膜（ESM）作为一种生物质材料,具有独特的三维（3D）交织纤维结构,可为功能性纳米粒子提供独特的支撑平台。金（银）纳米粒子都可以通过局域
柔性可穿戴应变传感器是可穿戴电子产品的重要应用之一,其输出信号是变化的,是一种将物理变形转换成电信号的设备。目前,基于其独特的电学特性,应变传感器已经被广泛探索在多种场景下的应用,例如疾病诊断、监测患者和人体运动生理检测等。其中,由于海洋勘探在经济发展、人类安全、防灾和军事防御等方面的重要作用,研究人员已经发展了大量的技术通过研制各种水下传感器来监测海洋环境。而水下传感器的耐水性是保证其工作稳定性
生物制药等产业的高速发展对核酸及蛋白质等生物大分子的分离需求日益剧增,对分离技术的要求日渐增高。设计并开发出高效的生物分离材料已经成为现代生物制药产业发展的关键因素。依赖层析填料的传统生物分离技术具有分离速率低、成本高、分离材料寿命短等问题。纳米纤维具有孔隙率高、孔径易调控及易于功能化的特点,在生物分离中有较高的优势。本文将纳米纤维和聚苯乙烯微球（PS）相结合制备纳米纤维/PS微球复合膜材料,通过
海藻酸纤维是一种绿色高分子纺织材料,由于其结晶速度慢,力学强度差,无法满足纺织材料的要求,因此需要对海藻酸纤维进行优化。本文研究内容主要包含两部分:本研究选择废旧棉织物为原料,经过三个步骤:Na OH溶液的预处理去除果胶等杂质;混酸（硝酸/盐酸/水）溶液处理制备微晶纤维素（MCC）;最后硫酸水解制备出纤维素纳米晶（CNCs）。SEM图像显示CNCs的直径在10-15 nm。采用三种分子量的聚乙二醇
动物园的展出形式经历了笼舍、实景模型、透视缩影到沉浸式展示的演变,自20世纪80年代出现了沉浸式展示后,沉浸式展示已经成为了动物园展示的主流。沉浸式设计通过营造“到动物的家里做客”的体验,营造气氛,激发人类的同理心,促进人们产生保护动物的愿望[1]。现有比较受欢迎的沉浸式动物展示空间是“步入式”野生动物散养区,然而不同于野生动物散养区,除大熊猫繁育基地外,一般动物园熊猫馆的熊猫数量不多,无法采用与
输油管道作为世界五大能源传输方式之一,由于其内部传输介质的特点而具有较高的危险性,一旦输油管道泄漏事件发生将会对周围环境、生态等造成不可预估的损失。因此,为降低输油管道泄漏事件发生带来的损失,结合输油管道泄漏发生地具体的环境特点、社会因素、经济发展等对输油管道泄漏事件进行系统性分析,从而为输油管道泄漏灾害的降灾减灾提供科学的依据与建议。目前针对于输油管道运行的研究主要集中在管道运行法律体系建设、管
水体中的六价铬和二价汞离子为两种常见的重金属离子,易在人体内富集造成神经系统损伤、遗传性基因缺陷和癌症等疾病。因此,实现对重金属离子的检测和除去具有重要的意义。目前,常用的检测方法主要有紫外分光光度法、电感耦合等离子体检测法、电化学法和荧光探针检测法等。其中,荧光探针检测法以选择性好、操作简单、响应范围宽等优点而备受关注。荧光碳点作为一种新型的荧光纳米材料,因具有稳定性好、合成简单、原料廉价易得、
离子通道在调节细胞内外离子环境中起关键作用。电压门控离子通道（VGIC）末端的唾液酸化聚糖含量丰富,可直接控制VGIC的开关。同时,细胞表面的唾液酸化聚糖也与病毒感染、肿瘤生长和转移等多种生理过程密切相关。不同的唾液酸化聚糖连接异构体可能导致完全不同的生理效应。然而,这些连接异构体的组成复杂结构差异微小,难以进行区分。本文主要针对不同的唾液酸化聚糖进行响应区分,我们设计了一种可以通过唾液酸化聚糖精
组织在有机纺织品“基阶认证”环节存在诸多潜在或显现的风险,基于248份认证样本,通过统计分析法、分组分析法、对比分析法、抽样验证法、典型案例追踪调查方法,结合认证相关方多角度的分析,研究结论:风险发生的原因:有组织对认证不重视、对操作活动监管放松的主观原因,也有对标准不熟悉,对市场不熟悉,对行业不熟悉,没有建立有效的管理体系、人员培训不到位、监管不及时的系统化客观原因。风险应对策略:参加有机纺织品
本文介绍电子控制器可靠性指标验证考虑的因素、电子控制器可靠性验证内容,并展望未来美好的应用前景。