【摘 要】
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作为一类重要的含氮杂环,吲哚及其衍生物在自然界中广泛存在,且大多具有显著的生物活性。与此同时,由于氟原子独特的化学和物理性质,氟代有机小分子在医药、农药和功能材料等领域均具有广泛应用。因此,发展合成含氟砌块吲哚衍生物的有效策略具有十分重要的研究意义。另一方面,与传统的合成方法相比,惰性C-H键官能团化无需对底物进行预活化,因而可有效减少反应步骤,降低废弃物排放,提高反应原子经济性和步骤经济性,是实
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作为一类重要的含氮杂环,吲哚及其衍生物在自然界中广泛存在,且大多具有显著的生物活性。与此同时,由于氟原子独特的化学和物理性质,氟代有机小分子在医药、农药和功能材料等领域均具有广泛应用。因此,发展合成含氟砌块吲哚衍生物的有效策略具有十分重要的研究意义。另一方面,与传统的合成方法相比,惰性C-H键官能团化无需对底物进行预活化,因而可有效减少反应步骤,降低废弃物排放,提高反应原子经济性和步骤经济性,是实现绿色合成的有效途径。基于以上背景,本论文致力于借助过渡金属催化惰性C-H键官能团化策略为含氟砌块吲哚衍生物的合成发展高效方法。论文主要由以下两部分组成:第一章:简单综述了N-芳基吡唑烷酮作为底物以及α,α-二氟亚甲基炔烃作为偶联组分分别在过渡金属催化C-H键活化反应中的应用。第二章:研究了铑催化下N-苯基吡唑烷酮和α,α-二氟亚甲基炔烃类化合物之间经由碳氢键活化的偶联反应,并通过该反应建立了选择性合成3-（α-氟乙烯基）吲哚和3-酰基吲哚类化合物的新方法。机理研究表明,3-（α-氟乙烯基）吲哚类化合物的生成经过了Rh（III）催化的邻位C-H键断裂、三键区域选择性插入、吡唑烷酮开环、吲哚环形成和HF消除的串联过程。另一方面,当使用甲醇和水的混合物代替乙腈作为反应溶剂时,原位生成的3-（α-氟乙烯基）吲哚可进一步发生水解,生成3-酰基吲哚衍生物,从而为这两类化合物的选择性合成提供了简便、高效的新方法。
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