储氢材料的设计对氢能源的优化利用十分重要，尽管理论上设计了大量非常有潜力的储氢材料，在实验上却很少能够合成。面对实验与理论的差距，我们需要将理论与实验充分结合，寻找实验上已经合成的潜在储氢材料作为理论研究对象。过渡金属乙炔配合物是一类新型金属有机物质，潜在的储氢特性可能为储氢的基础研究提供全新的思路和方法。本文主要立足于前人的实验研究，采用多种量子化学计算方法系统地研究了金属乙炔有机配合物结构转变的微观机理，找出最稳定的金属乙炔体系，进一步研究它们对氢气的吸附性能，吸附机制以及金属有机配合物之间可能发生的聚合作用对氢吸附量的影响。本论文提出了此类物质具有较高潜在储氢性能的观点，并给出了翔实的理论分析和定量数据，提出了准确计算过渡金属乙炔配合物的量子化学计算方法和完整的参数选择方案，可以基于乙炔和过渡金属的稳定金属有机化合物的合成提供线索，也可以为此类物质的储氢研究提供理论支撑。本论文的主要结论如下：（1）轻过渡金属钪、钛、钒乙炔配合物具有较高的潜在储氢性能，其单体分子对氢分子的吸附量分别高达14.06%，14.60%和11.57%。（2）过渡金属乙炔体系会发生二聚现象，二聚的产生会降低金属乙炔配合物吸附氢分子的能力。(TiC2H2)2、(ScC2H2)2、(VC2H2)2的吸氢量分别为7.56%，12.43%和5.93%。（3）金属原子的带电状态会影响反馈作用的强弱，进而控制吸附能和氢分子的吸附状态，离子化可以改善过渡金属乙炔配合物吸附氢分子的能力。（4）随着乙炔配体数目的增加，金属与氢分子的配位能力减弱，吸附氢分子的能力下降。（5）氢气的吸附能与使用的计算方法有关，不同的体系与计算方法的相关程度不同。（6）B3LYP方法估算过渡金属乙炔配合物吸附氢分子的性能较为可靠。