基于一步法合成高性能铅硫族量子点墨水

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近十几年来,得益于表面配体工程和器件结构优化研究,铅硫族量子点太阳能电池效率突飞猛进。目前高效量子点太阳能电池主要采用溶液相配体交换方法制备,该方法需预先通过热注射方法合成长链配体包裹的量子点,再通过配体交换制备导电量子点墨水,最后通过旋涂等方式构筑器件,该方法工艺十分复杂且成本较高。为了解决上述难题,研究人员开发了一步法直接合成由铅碘化合物([PbIn]2-n)钝化的PbS量子点导电墨水,该墨水可直接用于量子点太阳能电池的制备,无需配体交换,工艺简单并且大幅降低了制备成本。但是目前通过该合成方法的机理认识不完善、量子点尺寸调控范围过小以及该方法的普适性有待探索。针对以上问题,本论文将深入研究该新型量子点墨水直接合成方法的反应机理,实现大范围尺寸调控,并将PbS量子点墨水的直接合成方法推广到其他材料体系。主要研究工作如下:(1)一步法合成PbS量子点墨水尺寸调控及反应机理探究。虽然一步合成的PbS量子点墨水可以大幅简化器件制备工艺,并且获得了较好的器件效率,但是其尺寸调控范围极其有限,这大大限制了基于此方法合成的PbS量子点在光电器件中的应用。为了解决上述问题,我们通过采用与Pb原子具有不同结合力作为反应溶剂、对调节反应前驱体的浓度进行调节,实现了对反应速率的调控,进而获得了尺寸调节范围较大的PbS量子点。最后结合原位光谱表征,我们初步探究了一步合成法的反应机理。(2)基于一步法合成PbSe量子点及其在太阳能电池中的应用研究。由于PbSe量子点表面易被氧化,使得其需要通过极其复杂的合成策略才能够应用于太阳能电池,这导致了 PbSe量子点太阳能电池的发展远落后于PbS量子点。为解决这一问题我们设计高效有机硒前驱体,将其应用于一步合成法制备铅碘化合物钝化的PbSe量子点墨水。与传统的合成法相比,一步合成法极大地简化了工艺,并且制备成本降低了 8倍。我们基于此方法合成的PbSe量子点墨水,成功制备了光伏器件,并获得了 10.38%的光电转换效率,是目前报道的PbSe量子点太阳能电池中最高效的器件之一,并且具有出色的器件稳定性。更重要的是,与所有已报道的铅硫族量子点墨水相比,该墨水展现出最优异的胶体稳定性。这种简单且低成本的合成方法将有助于墨水的存储和运输,并可能激发PbSe量子点光电应用的新一轮研究热潮。一步合成方法的开发大幅简化了铅硫族量子点合成工艺,大幅降低了合成成本。通过进一步对一步合成方法的深入探究,有望推进铅硫族量子点太阳能电池和其它近红外光电器件的商业化进程。
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