【摘 要】
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苯乙烯是重要的化工原料,工业上由乙苯与水蒸汽在铁基催化剂上高温氧化脱氢反应制得。近几年,CO2代替水蒸汽参与氧化脱氢反应引起广泛关注,因为这一过程缓解了水蒸汽过程中的
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苯乙烯是重要的化工原料,工业上由乙苯与水蒸汽在铁基催化剂上高温氧化脱氢反应制得。近几年,CO2代替水蒸汽参与氧化脱氢反应引起广泛关注,因为这一过程缓解了水蒸汽过程中的热力学限制,并且能够避免由于水蒸汽冷凝导致的热量损失,节约能量。本文首先利用溶胶-凝胶法合成了三种不同铁掺杂量的催化剂MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5),并应用于乙苯与CO2脱氢反应,同时考察了铁掺杂量对催化剂的结构以及催化剂活性和稳定性的影响。然后用不同方法合成了微孔和介孔MgFe0.1Al1.9O4,并比较了不同孔径的催化剂对反应活性及稳定性的影响。在第四章,本文利用浸渍法合成了与MgFe0.1Al1.9O4具有相同元素比的MgO-Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,并基于H2-TPR结果将两种催化剂在450、650°C下分别还原,结合穆斯堡尔谱分析技术,研究了Fe2+的催化活性,并初步推测了乙苯与C02氧化脱氢反应的活性物种及可能机理。主要结论如下：(1)复合氧化物MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5)中铁的掺杂量影响催化剂的结构及催化活性和稳定性。随着铁掺杂量的增加,催化剂的结晶度降低,催化剂的初始活性升高,但稳定性下降。(2)催化剂MgFe0.1Al1.9O4的孔径影响催化剂的活性及稳定性。用水热法合成的介孔MgFe0.1Al1.9O4的初始活性比微孔MgFe0.1Al1.9O4低,但稳定性提高很多。(3)Fe2+与Fe3+的协同作用有利于催化活性的提高。还原后催化剂的活性明显提高,说明还原后产生的一定含量的Fe2+对反应有利,原因是在还原过程中产生的Fe2+-O2-具有中等碱性,比Mg2+-O2-更容易脱附CO2,与Fe3+的协同作用使催化剂活性提高。但是,过量的Fe3+被还原为Fe2+也会使催化活性降低。结果表明,催化剂MgFe0.1Al1.9O4中含有约25%的Fe2+时,催化活性最高达45%,是相同条件下新鲜催化剂催化活性的两倍。
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