石墨烯巨大的比表面积以及超高的电导率使其在柔性储能器件中的应用与研究中备受关注。然而,在组装成宏观薄膜的过程中,石墨烯之间的紧密堆积使薄膜材料的比表面积衰减严重,从而使电极无法发挥出预期的电化学性能。与赝电容材料复合不仅能增加薄膜材料的比表面积,还能为其提供丰富的储能位点,是提升石墨烯基薄膜电化学性能最常用且最有效的方法之一。然而,该策略往往会导致电极表现出较低的质量比电容,因此在实际应用中难以满足可穿戴器件对储能设备的轻质量要求。此外,大部分赝电容材料的电化学循环稳定性较差,这也进一步限制了其大规模的应用。对石墨烯进行氧功能化处理不仅能提升材料的赝电容贡献,还能有效改善其浸润性,增加电解液的可及表面积。更重要的是,氧基团的引入不会明显增加宏观石墨烯材料的质量,这有利于电极同时实现高质量与高体积性能。因此,氧功能化石墨烯有望成为柔性超级电容器的理想电极材料。基于此,本文设计并制备了表面富含活性氧官能团的致密且多孔的石墨烯薄膜,研究了其作为柔性超级电容器电极的电化学性能,探索了前驱体氧化程度对薄膜材料结构、形貌与储能性能的影响。主要研究内容如下:（1）改进Hummer法制备高度氧化石墨烯的工艺,获得了氧含量达33.7 at.%的富氧氧化石墨烯（ORGO）,并以此为前驱体,通过真空过滤与低温热还原制备了具有良好力学性能,富含活性氧官能团的石墨烯薄膜（rOGF）。研究结果表明,高度氧化与低温热还原的协同作用促进了石墨烯中C-O-C向C-OH与C=O的转变,有效增加了薄膜的赝电容贡献;同时,大量氧官能团使氧化石墨烯产生的剧烈形变有效抑制了石墨烯的自堆叠,这不仅为离子的扩散提供了路径,也促进了热还原过程中气体的快速释放,从而避免了薄膜的过度膨胀并获得较高的密度(1.5 g cm-3);此外,气体快速流动过程中产生的毛细力使薄膜发生明显的收缩,形成的“W”形褶皱有效增加了薄膜的电解液可及比表面积,暴露出更多的活性位点。基于此,rOGF作为超级电容器柔性电极,在实现高体积容量(825 F cm-3)的同时,也获得了550 F g-1的高质量容量与良好的倍率性能(在20 A g-1下容量达503 F cm-3)。基于rOGF所组装的对称超级电容器在高功率密度(1350 W L-1)下具有理想的能量密度(55.2 Wh L-1),4 000次循环后容量保持率达144.7%。（2）将第一部分工作制备的rOGF作为电极材料,利用导电银胶为其“焊接”金属极耳,并通过电化学测试研究极耳的可靠性。随后,将连有极耳的rOGF组装为柔性器件并进行电化学性能测试。研究结果表明,导电银胶牢固连接了金属与碳柔性材料,实现了电子从极耳到薄膜电极的有效传输,并使rOGF发挥出了预期的电化学性能。当使用大尺寸的rOGF组装柔性器件时,rOGF由于具有较低的导电性并缺乏合适尺寸的垂直孔通道,导致超级电容器的储能性能远低于其理论值。基于此,提出了构建石墨烯自支撑薄膜电极时需满足的设计原则,即良好的导电性实现电子的快速传输,以及丰富的垂直孔通道缩短电解液的传输路径。