论文部分内容阅读
ZSM-48沸石是20世纪80年代初期美国Mobil公司开发的一维中孔新型高硅分子筛,具有良好的水热稳定性和热稳定性,ZSM-48在一氧化碳合成低碳烯烃,裂解醚化碳四烯烃中表现出良好的催化性能。近年来由于原料油成分的变化以及社会对汽油、柴油和润滑油等油品性能和环保要求的提高。临氢异构化催化剂成为石化行业研究的重点。低硅铝比ZSM-48分子筛由于其独特的孔道结构在正构烷烃临氢异构化反应中表现出良好的催化性能,因此研究低成本和低硅铝比的ZSM-48沸石分子筛的合成具有实际意义。本文探讨了晶化温度、硅铝比、碱度、模板剂量、水量和硅源对ZSM-48沸石分子筛合成的影响。以气相二氧化硅为硅源,配料比为(15~30)H2O:(0.019~0.022)R:(0.01~0.0106)Al2O3:(0.17~0.195)NaOH:SiO2,m(seed)/m(Si O2)=0.01~0.06,于160℃晶化3 d得到无杂晶的ZSM-48分子筛。硅溶胶在(15~20)H2O:(0.019~0.022)R:(0.01~0.0106)Al2O3:(0.087~0.165)NaOH:Si O2,m(seed)/m(SiO2)=0.01~0.06,于160℃下晶化2天获得无杂晶ZSM-48。在不同配比下获得球状、棒状、交叉状的ZSM-48分子筛。其中增大模板剂用量可以促进纤维状形貌沸石的生长,增加水量可促进沸石交叉状形貌生成,以β沸石做晶种可获得球状分子筛,ZSM-48做晶种可获得棒状ZSM-48分子筛。以先合成的β沸石废液为部分原料合成了低硅ZSM-48。β沸石废弃液中的初级和次级结构单元作为异性晶种和异性晶核成功诱导了ZSM-48沸石晶核的形成并促进了晶体生长。利用X射线衍射仪(XRD)、X射线荧光光谱分析(XRF)、扫描电子显微镜(SEM)、氮吸附脱附、NH3-TPD、傅里叶红外光谱(FT-IR)对合成的材料的结构性能进行了表征。结果表明合成的ZSM-48的硅铝比可以在较大范围内进行调节,可以获得n(SiO2)/n(Al2O3)在52~76范围内的高结晶低硅ZSM-48样品,为低硅ZSM-48的合成提供一种绿色、环境友善、低成本合成途径。