论文部分内容阅读
随着我国工农业生产发展的不断进步，酚类化合物作为农药、除草剂、防腐剂等生产原料之一被广泛使用，使酚类内分泌干扰物(PEDs)产生的污染愈加严重。因此，从环境中有效吸附分离PEDs已成为一个亟待解决的问题。吸附分离法具备占地面积小、设备简单、操作方便和不会产生二次污染等特点，成为去除PEDs的有效方法之一。硅基材料具备价格低廉、储备量大、稳定性高等优点，是作为吸附剂的理想材料。
采用天然硅基矿物（凹凸棒土、高岭土）和特殊的合成工业硅基废料（粉煤灰）为硅基原料，对其改性后得到特殊的介孔吸附剂、磁性吸附剂以及分子印迹吸附剂;通过表征手段分析研究了材料的结构、形貌、磁性、元素组成、热稳定性等;结合静态吸附实验研究了改性硅基材料吸附分离典型的PEDs的行为，考察了吸附平衡、吸附动力学、竞争吸附行为和再生性能，探讨了其可能吸附机理。
主要研究结果如下:
(1)以凹凸棒土(ATP)为硅基材料，用十六烷基三甲基溴化铵为模板制备介孔凹凸棒土(mATP)，并使用β-环糊精(β-CD)对其进行改性，制备得到β-环糊精/介孔凹凸棒土(β-CD/mATP)。表征分析显示β-CD/mATP保持较好的孔道结构、材料的比表面积为95.95m2/g。吸附行为研究结果表明:Langmuir等温模型能很好地拟合平衡数据;β-CD/mATP吸附两种氯酚的动力学数据可以用准二级动力学模型进行较好地拟合;在有竞争酚类物质存在时，2，4，5-TCP在β-CD/mATP上的吸附比2，4，6-TCP更易受影响;β-CD/mATP具有优良的再生性能。
(2)通过乳液合成法制备得到磁性复合材料壳聚糖/γ-Fe2O3/粉煤灰(CTS/γ-Fe2O3/FACs)。表征结果显示合成的磁性FACs呈现出较好的球形形态、热稳定性和饱和磁性。吸附行为研究结果表明:Langmuir等温模型能很好地拟合平衡数据，表明吸附过程是单分子层吸附;并且吸附动力学数据能很好地用准二级动力学模型来描述;随着初始浓度的增加和溶液温度的升高，粒子内扩散(ki）和膜扩散(D1）速率增加，而孔扩散速率(D2)降低;在二元体系中，BPA在CTS/γ-Fe2O3/FACs上的吸附比TCP更容易受影响;循环实验显示合成的磁性FACs具备优良的再生性能。
(3)表面印迹技术与接枝共聚法耦合合成β-环糊精/高岭土为基质材料的印迹聚合物(MIPs)。表征结果显示MIPs由微珠聚合而成、其比表面为324.51m2/g。MIPs的吸附行为研究结果如下:MIPs吸附BPA的最佳pH值为7.0;Langmuir等温模型能较好地拟合吸附平衡数据;动力学实验表明MIPs可以为吸附BPA提供一个较快的动力学;热力学数据表明MIPs吸附BPA是自发进行的吸热过程;选择性研究表明MIPs对BPA的选择性识别是NIPs的5.0-6.5倍;MIPs具有优良的再生性能。