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氮掺杂碳纳米复合材料因其独特的结构以及不同材料间的协同效应,使其氧还原反应(ORR)催化活性进一步提高,是燃料电池阴极理想的不含金属(metal-free)催化剂。本论文采用先原位聚合再热解的方法,制备了两种氮掺杂碳纳米管/碳复合催化剂,并研究了该催化剂在碱性电解质中的ORR催化活性。论文主要研究内容如下:(1)氮掺杂碳纳米管/碳复合材料(Ⅰ)的制备及其电催化ORR性能研究。首先通过非共价键修饰方法制备出三聚氰胺修饰的碳纳米管(CNT-MAM),再将其与三聚氰胺和甲醛在DMSO中原位聚合,合成出碳纳米管/聚(三聚氰胺-甲醛)复合物(MCPMF),最后在900oC氮气氛围下热解该复合物制备得到氮掺杂碳纳米管/碳复合催化剂(NCNT-m-900)。利用SEM、XPS、EA等对NCNT-m-900的形态和结构进行了研究,发现碳纳米粒子主要以聚集体形式粘附在CNT表面,氮含量高达10 atom%。采用旋转圆盘电极(RDE)和旋转环盘电极(RRDE)对NCNT-m-900在碱性介质中的ORR催化活性进行了研究,其起始电位约为–0.029V(vs Ag/AgCl),在–0.35 V时,动力学电流密度为25.3 mA cm-2,电子转移数n为3.83,显示出以四电子转移为主导的催化机理;此外,该催化剂还表现出优良的抗甲醇性能和稳定性。(2)氮掺杂碳纳米管/碳复合材料(Ⅱ)的制备及其电催化ORR性能研究。首先通过非共价键修饰方法制备出三聚氰胺修饰的碳纳米管(CNT-MAM),再将其与三聚氰胺和苯甲醛在DMSO中原位聚合,合成出碳纳米管/聚(三聚氰胺-苯甲醛)复合物(MCPMB),最后在900oC氮气氛围下热解该复合物制备得到氮掺杂碳纳米管/碳催化剂(NCNT-NC-900)。采用旋转圆盘电极(RDE)和旋转环盘电极(RRDE)对NCNT-NC-900在碱性介质中的ORR催化活性进行了研究,其起始电位约为–0.035 V(vs Ag/AgCl),在–0.35 V时,动力学电流密度为26.7 mA cm-2,电子转移数n=3.77,同样显示出以四电子转移为主导的催化机理;同时该催化剂还具有优良的抗甲醇性能和稳定性。