铈改性γ-Al<,2>O<,3>负载铂催化剂水相重整制氢及其机理研究

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由可再生生物质制氢是当今解决能源问题的一个热门课题。可再生生物质衍生物水相重整制氢是一条新颖的路线和一个巨大的挑战。本论文在总结前人工作的基础上,用稀土金属氧化物CeO2载体Al2O3进行改性。制备负载Pt催化剂,通过催化活性评价实验,N2-物理吸附、TPD-MS、TPR等实验手段对改性前后催化剂的物理、化学性质进行表征;利用XRD、CO-化学吸附等实验手段对改性前后载体表面金属Pt与载体之间的相互作用进行研究,逐步求证了催化剂的催化作用机理,取得了较好的综合催化性能。得到以下的结果和结论: 1、负载Pt催化剂的乙二醇水相重整性能 Pt和载体(助剂)之间的强相互作用是催化剂具有高活性的关键,载体结构对活性组分的分散状态产生重要影响;CeO2的加入能够有效地提高Pt/γ-Al2O3催化剂水相催化重整制氢性能。 2、Ce改性对催化剂载体的影响 CeO2作为载体或助剂,能够促进活性组分Pt在载体上的分散,CeO2的含量存在一最佳值;活性组分Pt的分散状态不仅取决于载体的比表面积,而且与其和载体以及助剂的相互作用密切相关;催化剂焙烧温度能改变Pt-CeO2-Al2O3三者之间的作用力和存在的状态;Pt和CeO2的接触界面对Pt-CeO2之间的相互作用产生重要的影响;Pt-CeO2之间存在较强的相互作用,对催化剂与氢的作用特性产生了较大影响,改变了催化剂的物理结构和还原性质。 3、水相重整机理
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