双亲性多铌氧簇乳液降解化学战剂模拟物的研究

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神经毒剂和芥子气是战争和恐怖袭击中常用的两种典型的化学战剂。目前,神经毒剂和芥子气的降解主要依靠水解和氧化两条途径,用到的催化剂包括:含Zr的金属有机框架,金属氧化物和多金属氧酸盐等。本文通过六铌酸盐阴离子和季铵盐阳离子间的静电作用,设计合成了通式为[CnH2n+1N(CH33]7HNb6O19(化合物1,n=14;化合物2,n=16;化合物3,n=18)的双亲性多铌氧簇,并通过红外光谱、氢核磁、碳核磁、热重和元素分析等手段对其结构进行表征。将含有化合物1-3的乳液体系用于化学战剂模拟物的降解。研究了季铵盐阳离子碳链的长度,多酸阴离子的种类及催化剂用量等对芥子气模拟物2-氯乙基乙基硫醚(CEES)降解活性的影响。实验结果表明,基于化合物3的乳液体系,既能在近化学计量H2O2(3%)存在下在20分钟内将CEES氧化为无毒的亚砜产物,又能将神经毒剂模拟物氰基磷酸二乙酯(DECP)完全水解。值得一提的是,化合物3催化剂可以通过简单的离心分离,循环使用,并且循环5次后催化活性不衰减。本论文进一步对该乳液体系降解化学战剂模拟物的机理进行了探究。
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