一步水热法制备铁掺杂的钛酸纳米材料对砷的吸附研究

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钛酸纳米管(Titanate nanotubes,TNTs)是一种新型的纳米材料,因其比表面积大、表面带电和良好的沉降性能,它在重金属阳离子和带电有机污染物的吸附方面有非常优秀的表现。本文采用水-乙醇体系作为反应溶剂,在合成钛酸纳米管的过程中将α-氧化铁成功负载到钛酸钠米材料表面,并对合成出的α-氧化铁负载的钛酸钠米材料(Fe-TNTs)进行了形貌结构及组成成分的表征;研究了pH和离子强度对Fe-TNTs吸附五价砷(As(Ⅴ))的影响及其吸附机理;对比研究了不同pH条件下TNTs和α-Fe2O3的物理混合材料及Fe-TNTs对As(Ⅴ)的吸附能力大小并提出了机理解释。  水热法制备的钛酸纳米管是具有平滑管壁的多壁结构,管长和管径分别为200 nm和8nm左右,BET比表面积为240m2/g,等电点为3.07。Fe-TNTs因受到负载的α-Fe2O3的影响管长偏短且管壁粗糙,BET表面积为162.8m2/g,等电点提高到5.49。XRD结果分析显示该材料的衍射峰由α-Fe2O3和TNTs晶型的衍射峰组成。  Fe-TNTs材料对As(Ⅴ)的吸附等温线符合Langmuir吸附模型,最大吸附量达到90.96mg/g,是TNTs吸附量的将近三倍。吸附动力学数据符合准二级动力学模型,吸附过程在初始的2小时内很快且在5小时内就能达到吸附平衡。此外,该材料具有优秀的抗酸性能和良好的沉降性能,使得其在含砷的酸性工业废水中有非常好的应用前景。Fe-TNTs材料表面大量的羟基官能团在对砷的吸附中发挥了重要作用,吸附机理主要是配位。吸附前后材料的XPS结果分析显示单齿配位是吸附过程主要的配位作用。静电吸引在吸附过程中起到了辅助作用,α-Fe2O3的负载使材料等电点提升,从而使材料在pH=5.4以下带正电,有利于带负电的砷酸根离子靠近吸附材料表面,从而充分利用了材料表面的吸附位点。  在pH1-5的条件下,物理混合的α-Fe2O3和TNTs材料对砷的吸附效果要高于纯TNTs,但是低于Fe-TNTs,这说明α-Fe2O3的负载增强了α-Fe2O3和TNTs之间的协同作用,这个作用很有可能是负载后增加的等电点引起的。由于Fe-TNTs表面带的正电荷,带负电荷的砷酸根离子比较容易靠近吸附材料的表面,从而有利于吸附材料和砷酸根离子之间发生更加充分的配位作用。而物理混合的α-Fe2O3和TNTs材料中,TNTs表面带的负电荷(pH2以上)不利于砷酸根离子的靠近以及后续的配位作用。  
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